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背景介绍 现代工业社会对化石资源的依赖加速了资源枯竭、环境退化和其他相关问题的恶化。生物质资源作为一种储量丰富、价格低廉的碳源,不仅可以替代化石燃料,还可以通过生物炼制的方式加工生产精细化工产品。将葡萄糖催化转化为高附加值平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)是一种具有前景的生物炼制工艺,而B2O3-Al2O3被认为是该催化反应的绿色温和的固体酸催化剂。然而传统的制备B2O3-Al2O3材料的方法包括溶胶-凝胶法和浸渍法具有合成效率低等问题。为了解决以上问题,本文提出了一种新的原位合成B2O3-Al2O3材料的策略。 成果简介 董绍俊课题组报道了一种不同于此前常规的液相合成方法的合成策略,通过煅烧含有前驱体的葡萄糖-尿素低共熔溶剂来高效地制备B2O3-Al2O3纳米材料。低共熔溶剂在材料的合成过程中同时发挥溶剂、模板和结构导向剂的作用。 文中制备的B2O3-Al2O3纳米复合材料具有分级的三维骨架和二维多孔片层亚结构,表现出较高的比表面积(228.27 m2/g)。同时硼元素的引入改变了不同铝物种(AlⅣ,AlⅤ,AlⅥ)和硼氧物种(BO3, BO4)的比例,从而进一步影响了材料的整体酸度和酸性位点类型。制备的B2O3-Al2O3双功能酸催化剂具有丰富的Lewis酸位点和可调节的Brønsted酸性位点,在最佳条件下可以催化葡萄糖完全转化,同时HMF产率达到55.38%。 该种以低共熔溶剂为模板的辅助合成策略具有高适用性和灵活性的特点,因此有望被扩展应用至更多元素和材料的合成中。 图文导读 图1. 葡萄糖-尿素低共熔溶剂辅助合成B2O3-Al2O3纳米材料的示意图。 图2. 葡萄糖-尿素低共熔溶剂辅助合成B2O3-Al2O3纳米材料的流程图。 图3. B2O3-Al2O31:1材料的a)-b) SEM图像,c)-d) TEM 图像,e)-f) HRTEM 图像,g)-j) EDX元素分布图像。 图4. B2O3-Al2O3和Al2O33DPNS材料的XPS拟合结果 a) Al2p,b) B 1s;B2O3-Al2O3和Al2O3-3DPNS材料的固态MAS核磁图谱 c)27Al,d) 11B;e) B2O3-Al2O3和Al2O3-3DPNS材料的NH3-TPD结果;f) B2O3-Al2O3材料的Py-FTIR结果。 作者简介 王宇晨:本文第一作者,本科毕业于浙江大学材料科学与工程学院。目前就读于中国科学技术大学,在中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室攻读应用化学博士学位,导师为董绍俊院士(TWAS)。研究方向主要为低共熔溶剂体系中纳米复合材料的合成与应用。 荣凯(通讯作者):现任中国科学院长春应用化学研究所助理研究员。主要研究领域为低共熔溶剂在电化学及生物质领域的加工与应用。发表SCI收录论文15篇,论文引用400余次,H指数为9。其中以通讯/第一作者在Green Chem., Nano Res.等发表SCI论文7篇,并有2项中国发明专利授权。 方幼兴:现任中国科学院长春应用化学研究所副研究员。主要研究兴趣包括纳米酶、仿生催化和低共熔溶剂。发表SCI收录论文73篇,论文引用6000余次,H指数35。以通讯/第一作者在权威期刊包括Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., ACS Nano, Green Chem., Nano Res.等发表SCI收录论文27篇,专著章节1篇。 董绍俊(通讯作者):长期从事分析化学、电化学、电分析化学研究,瞄准国际前沿,注重学科交叉,特别在化学修饰电极和分子自组装、生物电化学和生物传感器、及电催化理论和方法以及水质监测方面取得了一批国际水平的研究成果。担任国家自然科学基金“七五”、“八五”、“九五”重大和重点基金、国际合作重大基金,以及“十五”国家仪器攻关、973、863、国家重大科学仪器设备开发专项项目和课题负责人。获国家自然科学奖3项(2项排名第一,1项排名第二)和省部级奖11项(10项排名第一,1项排名第二),国际奖1项(个人奖)。获中国化学会电化学委员会中国电化学成就奖(2015年);分析化学委员会电分析化学终身成就奖(2020年);获中国化学会终身成就奖(2024)。出版专著、专论16部/册,获发明专利60多项。获中国发明专利优秀奖(2023)。发表论文(SCI)1000多篇。被引7万多次,H-指数127。连续9次跨19年(2002-2020)入选全球高被引科学家。被聘为美、法、日三所大学(University of Kansas (USA), Dijon University (France) and Yamanashi University (Japan))的客座教授。曾任多种国内及国际学术刊物(Chem. Commun., Electrochem. Commun., Biosens. Bioelectron., Bioelectrochemistry, Talanta and Sensors)的编委和顾问编委。 培养研究生170余名,1人当选中国科学院院士,9人获国家杰出青年基金项目资助,3人获评全国百篇优秀博士学位论文,2人优秀博士学位论文,5人获中科院院长奖学金特别奖,14人获优秀奖,14人获“国家海外高层次青年人才”称号,3人获国家“万人计划”科技创新领军人才。获研究生院建院30年“杰出贡献指导教师”和中科大“优秀博士学位导师”称号。多次评为“中科院优秀研究生导师” 和“全国优秀博士学位论文指导教师”。 文章信息
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