南京大学鲁振达教授团队JPCL | 贵金属单颗粒电催化稳定性研究：一种新颖的基于纳米阵列的电化学成像方法

英文原题：Probing Single-Particle Electrocatalytic Stability: Electrogenerated Chemiluminescence Imaging of Nanoparticle Array

通讯作者：鲁振达（南京大学）

作者：Zhouzhou Zhu, Xiangfu Hu, Ying Wei, Jiahao Pan, Zhenda Lu*

贵金属纳米颗粒作为催化剂在各种电化学反应中发挥着至关重要的作用。然而，如何精确理解单个纳米颗粒的催化行为和稳定性，一直是该领域面临的巨大挑战。南京大学鲁振达教授团队近期在美国化学会《物理化学快报》（J. Phys. Chem. Lett.）发表重要研究成果，利用电化学发光成像技术对单纳米颗粒阵列进行研究，实现了对单个纳米颗粒电催化稳定性的精准探测，为优化纳米电催化剂性能提供了新的思路。

研究背景

传统的纳米催化剂研究方法往往局限于对大量纳米颗粒的整体表征，难以揭示单个纳米颗粒的独特行为。因此，迫切需要发展能够在单颗粒水平上研究其电催化行为和稳定性的新技术。

研究方法

该团队巧妙地构建了精确排列的纳米颗粒阵列，并结合电化学发光（ECL）成像技术，实现了在同一阵列中对单个金（Au）和铂（Pt）纳米颗粒的电催化稳定性进行实时监测（图1）。ECL成像技术具有背景噪音低、信噪比高等优点，非常适合于单颗粒水平的研究。

图1. (A) 基于单纳米颗粒阵列的电化学发光成像装置示意图。(B) Au-Pt纳米颗粒阵列的制造过程和暗场图像，比例尺：5μm。(C) 单个Au和Pt纳米颗粒的SEM图像，比例尺：200  nm。（D）Au-Pt纳米颗粒阵列在1秒和20秒时的ECL图像，比例尺：5 µm。（E）在ECL过程中，Au和Pt纳米颗粒在不同时间的保持率。(F) Pt纳米颗粒（蓝色）和未脱落的Au纳米颗粒（灰色）的ECL强度衰减的统计分析。

主要发现

研究结果显示，Au和Pt纳米颗粒的稳定性存在显著差异。Au纳米颗粒表现出较快的降解速率，这主要归因于纳米金电极在电化学过程中的表面氧化和脱落（图2）。而Pt纳米颗粒则展现出优异的稳定性，几乎没有表面氧化现象。这项研究在单颗粒水平上揭示了Au和Pt纳米颗粒在电催化过程中的不同行为，为深入理解纳米催化剂的构效关系提供了宝贵的实验数据。

图2. (A) 在双电位阶跃计时安培法过程中，Au纳米颗粒阵列在不同时间的ECL图像。比例尺：5 µm。(B) 金纳米颗粒II1（蓝色）和I3（红色）的ECL时间依赖性强度曲线。(C-D) 金纳米颗粒II1和I3在电化学反应前后的暗场散射光谱和相应的SEM图像。比例尺：200 nm。(E) Au纳米颗粒两种电位演化机制的示意图：脱落（a）和钝化（b）。

创新点

1）精确的纳米颗粒阵列：通过精确组装纳米颗粒为阵列结构，有效避免了传统方法中随机分散纳米颗粒带来的不确定性，提高了测量结果的可靠性和可重复性。

2）电化学发光成像技术：利用ECL成像技术对单个纳米颗粒的电催化稳定性进行实时监测，实现阵列中所有纳米颗粒的平行检测，克服了传统技术在单颗粒研究中的局限性。

3）Au和Pt纳米颗粒的对比研究：在同一阵列中，单颗粒水平上对比研究了Au和Pt纳米颗粒的电催化稳定性，揭示了两种纳米颗粒在电催化过程中的不同行为。

结语

这项研究的发现不仅为纳米颗粒的电催化稳定性提供了新的视角，而且为单颗粒纳米测量技术应用开辟了新的可能性。随着对这些微小结构的了解不断深入，我们期待着它们在能源、环境和医疗等领域的革命性应用。这一成果近期发表在J. Phys. Chem. Lett.期刊上，南京大学现代工程与应用科学学院硕士生朱周洲与博士研究生胡相辅共为本文第一作者，通讯作者为南京大学鲁振达教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Probing Single-Particle Electrocatalytic Stability: Electrogenerated Chemiluminescence Imaging of Nanoparticle Array

Zhouzhou Zhu, Xiangfu Hu, Ying Wei, Jiahao Pan, Zhenda Lu*

J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, XXX, 12228–12233

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c03226 

Published December 5, 2024

© 2024 American Chemical Society

（本稿件来自ACS Publications）