等离子体-电化学耦合反应器：实现1000小时稳定运行和2A的空气制氨技术

氨气（NH₃）是农业和化工领域的重要原材料，相较传统Haber–Bosch工艺，电化学氮还原反应（NRR）可在常温常压下进行，大幅降低碳排放。但受限于N≡N的高热力学稳定性，NRR的法拉第效率和NH₃的产率都有待提升。近日，纽约州立大学布法罗分校Yuguang Chris Li联合奥克兰大学 Ziyun Wang和山东大学尹龙卫团队，利用等离子体-电化学耦合反应器，仅以空气和水为反应物，实现了2⁺ A 和1000小时稳定运行的单程制氨技术。

图1. 等离子体-电化学耦合反应器示意图。

N₂的高效活化与转化是实现高效制氨的首要前提。因此，该研究团队设计制备等离子体放电装置，将润湿空气通入其中进行激活，生成一系列的中间产物NO_xH_y，利用KOH溶液来捕捉生成的NO_xH_y，并作为电解液进行电化学反应制氨，实现了从空气到氨的连续制备。此外，该单程反应设计更易规模化生产，避免因更换电解液而引发的复杂操作。

图2. 从N₂到NH₃的所有反应路径示意图。

为提升转化效率，研究团队采用图论方法，系统性地列举了从N₂到NH₃的所有可能反应路径，确定了关键中间体（NH₂和NO），并通过密度泛函理论和微观动力学建模，指导催化剂设计。根据理论计算，研究团队设计制备了一系列双金属催化剂，其中CuPd-Cu foam 实现了81.2 mg h⁻¹ cm⁻²的产氨速率，相较传统电化学氮还原方法提高了两个数量级，并在1000小时的连续运行中保持高效稳定。

综上，单程等离子体-电化学耦合反应器，为常温下绿色高效产氨开辟了新途径，也为未来规模化应用奠定了坚实基础。这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是纽约州立大学布法罗分校葛晓丽博士后和奥克兰大学张成翼博士。

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Controlling the Reaction Pathways of Mixed NO_xH_y Reactants in Plasma-Electrochemical Ammonia Synthesis

Xiaoli Ge, Chengyi Zhang, Mayuresh Janpandit, Shwetha Prakash, Pratahdeep Gogoi, Daoyang Zhang, Timothy R. Cook, Geoffrey I.N. Waterhouse, Longwei Yin*, Ziyun Wang*, Yuguang C. Li*

J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c12858

Yuguang Chris Li博士简介

Yuguang Chris Li博士于2018年在Penn State University，Tom Mallouk课题组获得博士学位。随后在University of Toronto，Ted Sargent课题组开展博后研究。于2020年入职SUNY Buffalo化学系。近5年发表论文30+篇。包括多篇文章以一作或通讯身份发表在Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Communications, JACS, ACS Energy Letters等国际期刊。主要研究方向围绕二氧化碳还原，氨合成，电化学分析，电化学反应器设计，新型电池材料等。https://ubwp.buffalo.edu/ycl-lab/ 

Ziyun Wang

https://ziyunwang.auckland.ac.nz/ 

https://www.x-mol.com/university/faculty/375610 

尹龙卫

http://www.cmse.sdu.edu.cn/info/1077/3069.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/44821