有机-无机金属卤化物钙钛矿表现出优异的性质，如高光吸收系数、高载流子迁移率、可调带隙和低成本，因此在光电子器件（如太阳能电池、光电探测器、LED等）中具有巨大的应用潜力。与钙钛矿多晶相比，钙钛矿单晶薄膜（PeSCTFs）具有更少的晶界，这有利于高性能光电子器件的制造。在传输层上原位生长PeSCTFs可以直接应用于垂直结构光电器件，避免了额外的剥离过程对PeSCTFs表面造成新的缺陷和机械损伤。然而，采用空间限域法在传输层上原位制备 PeSCTFs时，受限于界面能高低、成核和扩散速度快慢、生长面积大小之间的相互制约关系，在传输层上原位生长大面积、高晶体质量和低缺陷态密度的PeSCTF仍然具有挑战性。

南方科技大学王恺课题组提出了一种通过引入双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯（CsTFSI）离子液体辅助传输层上原位生长大面积、高晶体质量和低缺陷态密度MAPbBr₃ SCTFs的方法。在引入CsTFSI离子液体后，Cs⁺离子进入MAPbBr₃晶格，降低了MAPbBr₃的形成能，并且TFSI^-中O的孤对电子与MAPbBr₃中的Pb空轨道之间的配位钝化了Pb的悬挂键缺陷，有利于形成高晶体质量的MAPbBr₃ SCTFs。进一步，TFSI^-与基底之间较强的相互作用可以促进溶质更快扩散，使得能够生长出更大面积的MAPbBr₃ SCTFs。与无CsTFSI的样品相比，引入CsTFSI的MAPbBr₃ SCTFs表现出更好的热稳定性、更大的面积（从1.79 mm²增加到19.68 mm²，大约增加了10倍）、更低的缺陷态密度（从6.86×10¹² cm^-3降低到5.39×10¹² cm^-3）以及更高的载流子迁移率（从0.72 cm²V^-1s^-1增加到0.84 cm²V^-1s^-1）。此外，引入CsTFSI后，MAPbBr₃ SCTF光电探测器的响应度、EQE、比探测率和响应时间等性能也显著提高。这项工作为在传输层上原位生长大面积、高晶体质量和低缺陷态密度的PeSCTFs提供了一种新的有效方法。

图1 前驱体溶液的接触角以及MAPbBr₃ SCTFs的显微图像、SEM和EDS。

图2 MAPbBr₃ SCTFs的XRD、PL、TRPL和吸收光谱。

图3 MAPbBr₃ SCTFs的原位XRD、拉曼光谱、压力和深度曲线以及FTIR。

图4 MAPbBr₃ SCTFs的XPS、UPS和晶体结构图以及器件能级图。

图5 MAPbBr₃ SCTFs使用SCLC方法的I-V曲线、阻抗谱图、J-V曲线、响应率、EQE、探测率和响应时间。

王恺，南方科技大学电子系长聘教授，博士生导师，国家优秀青年科学基金、广东省自然科学杰出青年基金获得者。本科和博士毕业于华中科技大学，师从刘胜院士。研究方向为量子点光电器件，在其高效发光、光场调控、新型器件结构等方面取得了系列研究成果。主持国家重点研发计划项目/课题，在Nature Nanotechnology、Light: Science & Applications、National Science Review、Advanced Materials、IEEE Electron Device Letters等高水平学术期刊发表SCI论文200余篇，被引10000余次，H指数56；授权中国发明专利64项，美国发明专利4项；出版学术专著1本，入选“十三五”国家重点图书。研究成果获得国家技术发明奖二等奖、国家教育部技术发明奖一等奖、湖北省自然科学奖一等奖、广东省自然科学奖二等奖、中国发明协会发明创业奖创新奖一等奖，连续5年入选美国斯坦福大学全球前2%顶尖科学家榜单。

Liao M, Wang Z, Shan C, et al. An ionic liquid assisted in-situ growth of large-area and high-crystal-quality perovskite single-crystal thin films. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907046.