在温室效应日益加剧的背景下，将二氧化碳转化为有价值的碳基化学品是实现“双碳目标”的关键任务。目前，电化学二氧化碳还原是实现碳循环的最有前景的方法之一。但由于二氧化碳分子的惰性和复杂的二氧化碳还原过程，开发高稳定性、高活性和高选择性的电催化剂仍然是重大挑战。氮掺杂碳基材料因其比表面积大、电导率高、稳定性好等特点，已成为一种非常有前途的二维纳米材料，可用于负载双金属原子。在这些材料中引入双金属原子可以实现金属原子之间的协同效应，从而有效调节催化剂的电子性质并提高其催化活性。然而，由于数百种可能的双原子组合，实验上的反复合成与测试将耗费大量时间和材料成本，因此，高效确定最适合的双原子催化剂体系仍然是一个挑战。

机器学习为大规模材料设计和筛选提供了强大的工具，特别是在快速筛选可适用于多电子复杂还原反应的催化剂方面，也可以为传统的密度泛函理论 (DFT) 计算提供并行且可靠的理论参考。通过结合机器学习和 DFT 计算，可以使用特征参数分析催化剂的本征性质与其催化活性之间的构效关系。

针对目前双原子催化剂设计上的挑战，吉林大学崔小强教授课题组与香港理工大学黄勃龙教授课题组合作，设计了一种利用机器学习的双原子催化剂设计研究策略，并成功在氮掺杂石墨烯材料上实现了双金属原子的负载（TMTM'@NG）用于二氧化碳还原催化，展示了结合机器学习和DFT研究策略的潜力。在本工作中，作者们选择了23种常见的过渡金属进行组合，并通过预测二氧化碳还原的极限电位来评估这些双原子催化剂的活性。为了进一步缩小选择范围，研究团队加入了DFT理论计算，进行了额外的稳定性和选择性研究，最终筛选出9种具有发展潜力的双原子催化剂，其中催化活性最高的双原子催化剂为Ni-Ni双金属。此外，这些双原子催化剂对二氧化碳还原的活性趋势可以用简单的描述符和中间体的自由能变化 (ΔGOH*) 来描述。这项工作为快速筛选二氧化碳还原催化剂提供了重要的理论指导。机器学习和DFT的结合提供了一种强大的方法，可以有效探索双原子催化剂的催化潜力，并加速发现设计具有高活性和选择性的催化剂。

图一：（a）双原子金属催化剂的理论模型。(b) 代表性Ni-Ni双原子催化剂的二氧化碳还原能级图。（c）所选择的20个双原子催化剂上极限电位。

图六：(a) 在Ni-Ni双原子催化剂上最稳定的 CO₂ 吸附结构与电荷密度差异。(b) 吸附在 在Ni-Ni双原子催化剂上CO₂ 的 PDOS 和 COHP。(c) ΔG_OH* 和极限电位之间的火山关系图。(d) U_L于两个决势步之间关系的等高线图。

黄勃龙教授，2007年本科毕业于北京大学物理系，同年前往剑桥大学从事材料理论研究，并于2012年获得博士学位。2012-2015年，黄勃龙教授先后于北京大学、香港城市大学和香港理工大学开展博士后的相关研究，并于2015年入职香港理工大学，目前担任应用生物及化学科技学系副教授与碳战略催化研究中心主任。黄勃龙教授的研究方向主要为纳米材料、能源材料、固体功能材料和稀土材料的电子态性质，以及这些材料在纳米表界面、多尺度下的能源转换应用。目前黄勃龙教授共发表SCI论文329篇，包括Nature, Science, Nat. Syn., Sci. Adv., Energy Environ. Sci., J. Am. Chem. Soc., Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等国内外顶级杂志，其中第一/共同第一/通讯作者文章278篇，H-index为88，文章引用次数超过25000次, 并多次被选为封面推荐文章。黄勃龙教授入选2022-2023年科睿唯安全球高被引学者，2022-2023年斯坦福大学评选的全球Top2%高被引科学家等，担任《Battery Energy》、《Frontiers in Chemistry》副主编，《JACS Au》、《Inorganic Chemistry Frontiers》、《Nano Research》、《电化学》、《中国稀土学报》、《稀有金属》、《稀土》的青年编辑或编委，承担国家自然科学基金委青年基金、面上计划、基金委与香港研究资助局联合科研资助基金、香港研究资助局优配基金等项目, 并作为项目骨干参与“十四五”国家重点研发计划等项目。此外，黄勃龙教授40余次受邀在国内国际重要学术会议上做邀请或主旨报告，并为多个高影响力期刊如Nat. Phys., Nat. Commun., Chem. Soc. Rev., Joule, Matter, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Catal., Nano Energy, Energy Environ. Sci.等担任特邀审稿人。

崔小强教授，吉林大学“唐敖庆学者”卓越教授，材料科学与工程学院副院长，主要研究方向为能源催化材料，开展绿氢制备等高效催化剂的原子级设计和制备研究；通过原子尺度调控低维材料结构，探究结构与催化性质之间关系与变化规律；研究体系包括氢能综合利用、水裂解、氮气还原、二氧化碳还原等领域。研究成果连续发表在Nat. Commun.（x3）、 Adv. Mater.（x3）、J. Am. Chem. Soc.（x2） 、Angew. Chem. Int. Ed (x3).、Chem、Matter等学科顶级期刊，被多次正面引用。主持科技部国家重点研发计划纳米专项课题（1项，712万）、国家自然科学基金面上项目（5项）等多个项目。已发表SCI检索论文209篇，SCI他引10000余次，H因子60。授权发明专利37项。获教育部“新世纪优秀人才”计划支持、吉林省“长白山学者”、长春市第六、七批有突出贡献专家，吉林省第七批拔尖创新人才第三层次。

Jiao D, Li X, Sun M, et al. Machine learning driven rational design of dual atom catalysts on graphene for carbon dioxide electroreduction. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907044.