兰州化物所张俊平团队Angew：天然绿茶多酚增强的离子选择性隔膜助力锂-硫电池

锂-硫电池被认为是最具前景的电化学储能技术之一。然而，可溶性聚硫化物的穿梭会导致锂-硫电池的容量迅速衰减和循环稳定性降低，严重时甚至会引发短路。这些电化学挑战对锂-硫电池的实际应用构成了严重障碍，尤其是在高硫负载（> 5 mg cm⁻²）、低液硫比（< 5 μL mg⁻¹）及少锂等条件下。

研究表明，设计一种能阻止可溶性聚硫化物穿梭并促进锂离子快速传递的离子选择性隔膜，是解决锂-硫电池关键技术瓶颈的有效方法。然而，基于低成本、环保、普适性良好的设计理念，制备这类高性能的离子选择性隔膜仍然面临巨大挑战。

近日，中国科学院兰州化学物理研究所的张俊平研究员（点击查看介绍）团队在前期研究的基础上，以绿茶为研究对象，采用绿茶衍生多酚类化合物自发沉积在聚丙烯（PP）隔膜上制备了一种天然绿茶多酚增强的离子选择性隔膜。该隔膜不仅实现了快速的锂离子传输，还展现出了卓越的可溶性聚硫化物的抑制能力，其中Li₂S₄、Li₂S₆和Li₂S₈的穿梭率分别低至0.67%、0.19%和0.10%。这种优异的离子选择性归功于多酚化合物的高度电子亲和力和强烈的亲锂特性。该隔膜的性能可以通过调节其微观结构（如：表面粗糙度、孔隙率和茶多酚涂层的厚度）进行定制，而这一调节过程仅需通过改变绿茶水溶液的浸泡时间来实现。

图1. 使用（a）PP隔膜和（b）天然绿茶多酚增强的离子选择性隔膜组装的锂-硫电池中隔膜与电极间界面演变的示意图。

天然绿茶多酚增强的离子选择性隔膜有效改善了锂-硫电池的循环稳定性和倍率性能，尤其是在高硫负载、低电解液与硫比值及有限锂过量的条件下。如：以5.7 mg cm⁻²的硫负载、5.1 μL mg⁻¹的液流比和50 μm的锂箔阳极组装的锂-硫电池，不仅实现了高达4.2 mAh cm⁻²的高面容量，还展现了良好的倍率性能和循环稳定性。此外，该隔膜也显著增强了其他锂金属电池的倍率性能和循环稳定性，包括Li-LiFePO₄电池和Li-LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂电池。本研究有望推动天然多酚化合物在先进能源存储系统中的应用探索，促进相关领域的进一步发展。

图2. 隔膜的离子选择性传递行为和机理

这一成果近日发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是中国科学院兰州化物所的杨燕飞副研究员，通讯作者是中国科学院兰州化物所的张俊平研究员。该研究工作得到了国家自然科学基金（22305255、22275200）。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Natural Polyphenol-Reinforced Ion-Selective Separators for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries with High Sulfur Loading and Lean Electrolyte

Yanfei Yang, Wankai Wang, and Junping Zhang*

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202417031

作者介绍

【第一作者】

杨燕飞，男，理学博士，副研究员/硕导，中共党员。2019年在中国科学院兰州化学物理研究所获理学博士学位，同年留所工作至今。主要从事硅酸盐黏土矿物和有机硅的超亲电解液锂电池隔膜和固态电解质的应用基础研究。目前，以第一/通讯作者在Angew Chem Int Ed、Adv Energy Mater、Energy Storage Mater、Small等期刊发表论文20余篇，其中封面文章3篇，被引1000余次；授权中国发明专利9件。主持了包括国家自然科学基金、KGJ专项子课题、甘肃省自然科学基金、兰州化物所“基础研究特区”人才专项、兰州市人才专项等科研项目。曾获甘肃省优秀学位论文、第五届活力金城人才创新创业大赛一等奖等奖励。

https://www.x-mol.com/university/faculty/385225 

【通讯作者】

张俊平，研究员/博导，资源化学与能源材料研究中心主任，甘肃省政协委员。2008年博士毕业于中科院兰州化物所，2009-2012年，瑞士苏黎世大学物理化学系博士后，2012年8月入选中科院百人计划（A类）。主要从事有机硅和硅酸盐黏土的特殊润湿性涂层的应用基础研究、技术开发，包括超疏液涂层、锂电池隔膜、固态电解质、太阳能界面蒸发材料等。在Science Adv、Nature Commun、Angew Chem Int Ed、Adv Energy Mater、Adv Funct Mater等刊物上发表论文200余篇，其中通讯/第一作者SCI论文170余篇，被引>1.3万次，H因子67，2021-2023年Elsevier中国高被引学者（材料科学与工程）；出版专著多部，授权国家发明专利30余件。主持了中科院百人计划、国家自然科学基金、科工局重大专项、甘肃省创新群体、江苏省双创人才等项目30余项。曾获国家技术发明二等奖、甘肃省自然科学一等奖（2次）等奖励；建立了2个所企联合实验室。

https://www.x-mol.com/university/faculty/16786