电子科大（深圳）高等研究院罗俊&华理戴升Carbon Energy：电催化生产H2O2中W单原子活性的起源—电荷对称性破缺

本文来源于Carbon Energy， 欢迎浏览！

论文信息

论文标题：Revealing the origin of single-atom W activity in H₂O₂ electrocatalytic production: Charge symmetry-breaking

文章研究方向：电催化— —单原子

论文网址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.581

DOI: 10.1002/cey2.581

研究背景

电化学双电子氧还原反应（双电子ORR）生成H₂O₂这一过程能够使用可再生电能，并且几乎不排放污染物，因此而被研究界广泛关注。另一方面，单原子催化剂因其几乎100%的原子利用率、可调控的配位环境以及孤立的活性金属位点而表现出优良的催化活性和选择性，因此，它已经被应用于催化双电子ORR。然而，迄今为止，对于包括W单原子催化剂在内的电催化剂在催化生产H₂O₂方面，尚没有直接的实验证据能够从原子级电荷分布的角度揭示催化活性的起源。

研究亮点

本工作利用金属盐溶液作为W金属源，通过热解策略成功地将原子分散的W单原子固定在N掺杂碳基底上。通过原子分辨水平的电荷密度分布表征清楚揭示大多数W原子（89%-91%）周围的电荷分布呈对称性破缺状态。将该表征结果与密度泛函理论（DFT）计算相结合而发现，这种拥有电荷对称性破缺的W原子对双电子ORR过程中的*OOH中间体具有更高的吸附亲和力，从而提高其催化双电子ORR的反应活性和选择性。

图文解析

研究小结

本工作通过热解策略成功地将孤立的W单原子固定在N掺杂碳基底上，从而获得W-SAC。采用DFT计算和DPC-STEM直接成像技术，探索了W-SAC中W原子周围的电荷密度分布在电催化活性中的作用机制。这项研究通过原子尺度的电荷实验证据揭示电催化剂活性来源于活性中心的电荷对称性破缺。

期刊简介

Carbon Energy（《碳能源（英文）》）由温州大学和Wiley携手创办，聚焦清洁能源、光电催化、新型碳制造、碳减排等领域，旨在成为国内外优秀科研成果展示的高端平台、国家重大科研战略的助推器和广大科研工作者喜爱阅读的科研工具，立志成为未来“碳时代”高影响力的学术旗舰期刊。

Carbon Energy 2019年创刊，同年入选中国科技期刊卓越行动计划“高起点新刊”，连续两年获“中国最具国际影响力学术期刊”称号，连续三年入选科技期刊世界影响力指数（WJCI）报告，2022和2023年入选中科院材料科学一区TOP 期刊，相继被DOAJ、CAS、ESCI、Scopus、SCIE、INSPEC、CSCD等收录，2023年获得第二个影响因子20.5。

点击投稿