首师大廖清/付红兵教授课题组JACS封面：自旋谷锁定的高性能晶态圆偏振OLEDs

圆偏振（CP）有机发光二极管（OLED）在新型显示和光子技术等潜在应用领域备受关注。然而，传统薄膜CP-OLED在圆偏振发光不对称因子（g_EL）、发光方向性、窄带发射等方面表现不佳。

与电子的自旋自由度类似，光子的偏振自由度也可以通过光子自旋轨道耦合（SOC）来调控。在有机二维晶体中，各向异性的晶体结构可以等效成磁场作用，从而构建有效的合成规范场，作用于光子来操控其偏振状态。将该方法引入OLED器件中，可以避免繁琐复杂的手性有机分子的合成。在无需手性分子的条件下，实现具有高不对称因子、高亮度的CP-OLEDs。

近日，首都师范大学廖清教授（点击查看介绍）和付红兵教授（点击查看介绍）课题组与克莱蒙奥弗涅大学的研究者合作，基于非手性有机晶体构建了OLED。利用该器件中光子SOC效应实现了自旋能谷锁定的CP-OLEDs：具有相反CP特性的光子从不同的自旋能谷发射。这些CP-OLED表现出3.65%的EQE、16 nm的窄带发射、接近98000 cd/m²的最大亮度和高达1.80的g_EL，是有源单晶CP-OLED的最佳性能之一。这一策略为CP-OLED在未来近眼显示和片上集成器件提供了有益借鉴。

图1. 有机二维晶体微腔结构和自旋谷锁定发射示意图。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

由于有机二维晶体具有较大的光学各向异性，两个奇偶性相反的正交线偏振光学模式在k_x轴上某两个特殊位置彼此接近发生共振，形成具有反交叉特征的光学能谷，其偏振状态由线偏振转变为圆偏振。

图2. BPDBNA分子设计和单晶CP-OLED。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

为了获得更平衡的载流子注入和高性能的CP-OLEDs，作者通过理论计算设计了BPDBNA分子。制备得到的BPDBNA单晶具有非手性特征、大的光学各向异性和高强度的光子SOC。作者将非手性的BPDBNA二维单晶三明治的夹在两层银电极之间构成了OLEDs。

图3. 来自光子SOC的自旋谷锁定。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

通过结合理论计算和实验测试贝里曲率，可以清楚看到斯托克斯矢量S3分量的值在两个反交点附近达到最大，但符号相反。

图4. BPDBNA分子设计和单晶OLED。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

获得的非手性BPDBNA单晶OLED具有窄带发射、高不对称因子、高亮度特性。左、右圆偏振发射被自旋能谷锁定在不同发射角度上，实现了左旋和右旋圆偏振光发射在空间上的分离。

综上，基于光子SOC效应，作者在非手性的单晶OLED中，实现了窄带发射、高不对称因子、高亮度的CP-OLEDs。这些自旋能谷锁定CP-OLEDs为圆偏振光源、显示技术和自旋光子应用提供了材料与器件基础。

这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上，文章的共同第一作者是首都师范大学硕士研究生邓一博和博士研究生龙腾。

该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京市自然科学基金、北京高精尖成像中心、首师大交叉研究院等基金资助。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Spin-Valley-Locked Electroluminescence for High-Performance Circularly-Polarized Organic Light-Emitting Diodes

Yibo Deng^†, Teng Long^†, Pingyang Wang, Han Huang, Zijian Deng, Chunling Gu*, Cunbin An, Bo Liao, Guillaume Malpuech, Dmitry Solnyshkov*, Hongbing Fu*, Qing Liao*

J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c10020

导师介绍

廖清，首都师范大学教授。长期从事有机光功能材料和微纳晶器件研究，在有机功能材料设计、合成、制备、性能表征与调控、有机体系中光子自旋轨道耦合、分子-结构-性能的关系等基本科学问题的探索方面取得了系列研究成果。