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湖南大学功能聚集体实验室团队Aggregate：水凝胶AIE传感膜实现水环境中汞离子的荧光灵敏检测
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论文信息
通讯作者：谢胜，曾泽兵 （湖南大学）
作者：吴淑军，杨羽娇，成瑶，王烁栋，周志彪，张佩，朱鑫琦，汪宝堆，张华，谢胜，曾泽兵，唐本忠
Keywords: aggregation-induced emission, heavy metal detection, hydrogel
原文链接：https://doi.org/10.1002/agt2.287
文章简介
重金属汞物种（汞离子、有机汞等）对生物体的神经、肾脏、肺和免疫系统等具有强毒性，其环境监测备受关注。传统的检测方法，如电化学分析法、原子发射/吸收光谱法和电感耦合等离子体质谱法等，常需要复杂的样品预处理，且存在检测仪器设备繁重不便于携带、操作复杂等问题，因而不适合野外水环境的原位检测。因此，设计对汞物种敏感、水溶性佳且可靠的荧光敏感探针材料，开发便携快速适用于室外原位荧光检测是一条重要的技术路径。
本文基于聚集诱导发光传感设计策略，设计报道了四氮唑-汞配位作用触发的荧光点亮型Hg2+传感薄膜系统。AIE探针TPE-4TA以四苯乙烯为发光母核、多个四氮唑为汞离子络合位点，具备较好的水溶性（图1）。在溶解状态下，分子以分子转动等非辐射方式失活而不发光；而遇到汞离子时，探针上四氮唑基团与汞离子以计量学比例的特异性络合，并快速原位形成微/纳米尺寸的有机金属聚合物颗粒，并激发出强荧光，实现了针对水环境Hg2+的灵敏特异性响应分析(LOD=1.9 nM，图２)。由于不存在聚集荧光淬灭问题，该监测体系的荧光响应强度与金属-有机聚合体中汞离子的含量成高度正相关性(R2 = 0.998)，适于宽范围的定量分析。
图1. 探测Hg2+的AIE荧光探针TPE-TA点亮设计
图2. 在复杂水环境下探针TPE-4TA对汞离子检测评估。(A) 在不同pH的磷酸盐缓冲溶液中，探针TPE-4TA (10 μM)分别在不存在或存在Hg2+的条件下499 nm处的荧光强度变化。(B) TPE-4TA (10 μM)溶液与金属离子溶液(30 μM)混合后的荧光。(C) TPE-4TA (10 μM)溶液与金属离子(30 μM)溶液混合后荧光。(D)各种金属阳离子(60 μM)与探针TPE-4TA (10 μM)混合溶液在加入Hg2+(20 μM)前后在499nm处的荧光强度比(I499/IBlk)；(E) TPE-4TA (10 μM)与HgCl2（红色）和Hg(NO3)2（蓝色）盐在去离子水中的荧光滴定实验。
此外，针对对环境水样（如地下水）进行现场原位分析的需求，本文发展了基于AIE探测体系的PVA水凝胶传感薄膜；其可应用于激光诱导荧光设备(LIFs)，推动进行便捷灵敏的现场水样分析。因为四氮唑结构在醇多羟基的PVA水凝胶给AIE探针分子营造了能自由活动的化学环境，使得处于PVA水凝胶膜中的AIE分子保持弱发光状态。此外，多孔网状的水凝胶薄膜能够使离子在整个水凝胶网络中实现快速的动态扩散平衡，同时也可以作为一种选择性的过滤膜来提高传感性能。进一步，可调控水凝胶薄膜网络孔道来调制探针－汞离子配位聚合介导的聚集过程，以实现基于AIE机制传感分析。将该AIE水凝胶薄膜应用于激光诱导荧光LIFs设备上测试（图３），Hg2+最低响应浓度可达2 ppb ，Hg2+浓度和荧光强度之间显示出良好的线性关系(R2=0.967，0-1000 ppb)。因此，该水凝胶基荧光点亮型传感策略有望为Hg2+检测和水环境分析领域提供技术支持。
图3. AIE基水凝胶薄膜在LIFs仪器下的荧光Hg2+传感性能。(A) 使用水凝胶薄膜在水中进行检测的示意图；(B) 在水溶液(3.0 mL)中加入Hg2+离子([Hg2+]=0 ppb至1000 ppb)后水凝胶薄膜的荧光光谱变化；(C) 图3B在500 nm处的荧光强度变化拟合曲线。插图：在365 nm紫外灯照射的没有和含有Hg2+离子的PVA薄膜的照片。
以上研究论文以“Fluorogenic detection of mercury ion in aqueous environment using hydrogel-based AIE sensing films”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为湖南大学硕士研究生吴淑军和杨羽娇，通讯作者为湖南大学谢胜教授和曾泽兵教授。该项研究工作获得国家重点研发计划－场地土壤污染成因与治理技术专项的支持。
(Aggregate2022,e287. https://doi.org/10.1002/agt2.287)
期刊简介
《聚集体（英文）》（Aggregate）创刊于2020年，是由华南理工大学、广东省大湾区华南理工大学聚集诱导发光高等研究院、Wiley 出版社三方合作创办的开放获取式英文学术期刊（双月刊）。本刊致力于报道出版“聚集”过程中的基础和应用研究的前沿科学，包括但不限于材料、化学、物理、生物以及应用工程等领域。聚集体科学研究范围广泛，单分子层次之上均可视为聚集体。特别是功能材料、化学、物理、生物技术、生命科学以及应用工程等领域的重要进展，为学术界搭建一个交流思想和意见的新平台，去分享聚集体研究的新发现和新突破，讨论聚集体研究的挑战和机遇。期刊于2023年获得首个影响因子18.8，JCI指数1.47，先后收录于DOAJ、ESCI、CAS等数据库。
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