石河子大学贾鑫教授团队Chem Sci封面：双原子催化剂通过调节中间体结构流向突破CO2电化学还原的线性标度关系

双原子催化剂因具有较高的金属负载量和复杂灵活的活性位点，从而可以获得更好的催化性能，然而双吸附位点与各个中间体的吸附状态也更加复杂，这为催化机制的理解和筛选带来了巨大的挑战。因此，深入探索中间体的吸附结构、电子结构以及在双金属协同作用下如何实现关键中间体吸附能解耦并打破性标度关系，成为理解双原子催化剂催化机制的关键。

近日，Chemical Science 发表了石河子大学贾鑫教授（点击查看介绍）团队在电催化还原二氧化碳理论研究的最新研究成果。该团队通过高通量计算和机器学习探讨了465种石墨烯基双原子催化剂的稳定性、二氧化碳吸附与活化以及电催化机制。研究表明，双原子催化剂对中间体的吸附结构呈现多样性，其中关键中间体* CO和*CHO分别有5种，从*CO到* CHO存在11种结构流动方向。同时，还发现筛选出的14种能够打破吸附线性关系的催化剂并非来自某一个特定的结构流动方向，而是存在于4个不同的流动方向。不同的双金属组合可以使吸附的中间体呈现出不同的吸附结构，并与它们独特的电子结构相耦合，从而可以获得优异的催化性能。吸附能关系呈现出的3个不同区域分别为适度打破区域、过度偏离区域和线性标度区域，其中只有位于适度打破区域的催化剂在是潜在的候选对象。

图1. 催化剂稳定性高通量筛选和机器学习（左），期刊封面图（右）。图片来源：Chem. Sci.

图2. 二氧化碳的可能的吸附结构及其活化角与平均有效键长和近端氧bader电荷关系（左图）。在ZnRu-N₆@Gra表面上CO₂的吸附构型、电荷密度差分图、偏态密度(PDOS)和晶体轨道汉密尔顿居群(COHPs)成键分析（右图）。图片来源：Chem. Sci.

图3. 关于打破线性标度关系的传统认识和该工作揭示的结构流向（左）。*CHO和*COOH分别与*CO吸附能的线性关系以及催化剂的筛选(右)。图片来源：Chem. Sci.

相关论文作为封面论文发表在Chemical Science 期刊上，第一作者为石河子大学化学化工学院博士生、石河子大学理学院张岩文副教授，共一作者为农学院姚兆群副教授（负责高通量程序设计与编写），通讯作者为石河子大学化学化工学院贾鑫教授、理学院葛桂贤教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Breaking the scaling relations of effective CO₂ electrochemical reduction in diatomic catalysts by adjusting the flow direction of intermediate structures

Yanwen Zhang, Zhaoqun Yao, YiMing Yang, Xingwu Zhai, Feng Zhang, Zhirong Guo, Xinghuan Liu, Bin Yang, Yunxia Liang, Guixian Ge*, and Xin Jia*

Chem. Sci., 2024, 15, 13160 – 1317. DOI: 10.1039/d4sc03085k.

导师介绍

贾鑫教授简介

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