上海高研院Angew：基于RuO2/Ti中空纤维空间耦合策略实现安培级丙烯电化学环氧化

环氧丙烷（PO）是一种重要的基础化工原料，其传统生产方法面临环境和成本的双重挑战，通过电化学方法实现丙烯环氧化反应（PER）合成环氧丙烷因此受到广泛关注。常规的氯介导丙烯电化学环氧化策略具有反应速度快、转化效率相对较高的优势，但仍面临着阴极产生的OH^-扩散至阳极会导致介导活性物种损失和竞争副反应加剧等问题。因此需要通过离子交换膜分隔，采用先生成氯醇中间产物，再进行阴阳极液混合形成环氧丙烷的分步过程实现，制约了转化效率的进一步提高。

针对上述问题，中国科学院上海高等研究院（以下简称“上海高研院”）魏伟、陈为研究员团队设计了自支撑RuO₂/Ti中空纤维透散电极，结合空间耦合策略促进氯醇和OH^-进一步直接转化，实现安培级电流密度下一步法高效生成环氧丙烷。研究成果发表于化学领域重要期刊Angewandte Chemie International Edition。

图1. 基于RuO₂/Ti中空纤维空间耦合策略实现安培级丙烯电化学环氧化。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

研究团队原创的自支撑中空纤维透散电极，具有独特的透散效应显著地提高了三相界面反应，极大地增强了丙烯环氧化反应动力学。在促进氯醇和OH^-进一步直接转化为环氧丙烷的同时，显著抑制了OH^-扩散的不利影响。通过RuO₂/Ti中空纤维空间耦合策略，实现了安培级电流密度下无膜单池内一步法高效制取环氧丙烷，达到了超过80%的环氧丙烷法拉第效率和859 mA cm⁻²的环氧丙烷分电流密度。同时，通过原位拉曼实现了对反应过程的原位监测和液相产物的在线定量，并进一步结合实验及理论计算提出了RuO₂表面形成的吸附氯物种（*Cl）对丙烯双键亲电进攻实现环氧化反应的新机制。

该工作为丙烯电化学环氧化高效制取环氧丙烷研究及应用提供了新思路。论文第一作者为上海高研院王将将硕士、董笑博士（共同一作、共同通讯）和冯光辉博士（共同一作）。上述研究得到了中国科学院先导专项、科技部催化科学重点专项、上海市科技委员会碳中和项目以及内蒙科技厅重大项目等经费支持。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Spatial-coupled Ampere-level Electrochemical Propylene Epoxidation over RuO₂/Ti Hollow-fiber Penetration Electrodes

Jiangjiang Wang, Xiao Dong, Guanghui Feng, Xiaocheng Lu, Gangfeng Wu, Guihua Li, Shoujie Li, Jianing Mao, Aohui Chen, Yanfang Song, Jianrong Zeng, Wei Wei, and Wei Chen

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, DOI: 10.1002/anie.202411173

陈为研究员简介

陈为，中国科学院上海高等研究院研究员，博士生导师。2008年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所，2008-2010年在美国佛罗里达国际大学从事博士后研究，2010-2015年在沙特阿卜杜拉国王科技大学从事研究科学家工作。2015年加入上海高研院，入选中国科学院“百人计划”（A类）。研究工作面向CO₂资源化利用的国家战略需求，聚焦于CO₂电催化转化前沿研究，研发了原创高性能中空纤维透散电极体系，通过活性位设计与催化电极构型创新，在碳氧双键活化、碳碳偶联以及工程放大等方面取得了重要突破，将绿电驱动的CO₂制高值化学品新过程，发展成了能够真正实际大规模应用的新技术。在国家重点研发计划、中国科学院先导以及上海市碳中和专项等项目支持下，将于2025年底建成具有完全自主知识产权的全球首套万吨级CO₂电还原制合成气、千吨级CO₂电还原制乙醇等示范工程。在Nat. Nanotechnol.、Nat. Comm.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Energy Environ. Sci.等发表SCI论文100余篇，他引9000余次；获授权专利10余件。曾获“上海市优秀学术带头人”、“全国百篇优秀博士学位论文”、“辽宁省自然科学一等奖”等奖项。

http://www.sari.cas.cn/gradedu/gdzssz/gdszdw2024/dtzh/tpfhsytblyv/202407/t20240704_7210286.html 

https://www.x-mol.com/university/faculty/343177