JACS：超高g值有机固态圆偏振激光器

随着通讯和显示领域的迅猛发展，圆偏振激光凭借其特殊的抗干扰性能吸引了广泛的研究兴趣。相比于传统的无机材料，有机材料优异的手性和增益性能使得有机圆偏振激光表现出更广阔的发展潜力。近日，中国科学院化学研究所的赵永生研究员（点击查看介绍）团队通过增强有机晶体材料的二维手性光学响应，在主客体超分子体系中实现了超高不对称因子（g值）的有机圆偏振激光出射。

由于其特殊的偏振模式，圆偏振光相比于其他偏振光（如非偏振光、线偏振光、椭圆偏振光等）具有更丰富的信息容量和独特的光学旋转特性，目前已经广泛应用于通信、显示、生物、催化等领域。而与激光的结合能够进一步赋予圆偏振光极高的单色性和相干性，这一独特的优势使得圆偏振激光具有巨大的应用前景。然而，现阶段报道的有机圆偏振激光的不对称因子大都远低于其理论上限（g = 2(I_L-I_R)/(I_L+I_R) ~ ±2）。迄今为止，研究人员也尝试过多种手段来增强有机材料手性活性，如开发更高性能的本征手性分子，但受限于有机分子较低的磁跃迁矩，使得实际的g值依然很低。也有研究人员尝试利用电磁场或手性注入以提高激光的不对称度，但这一策略又受制于快速的自旋退相干过程，导致出射圆偏振激光的不对称因子依然远低于其理论极限。因此，构建高效、稳定的有机圆偏振激光器依然是一项紧迫且具有挑战性的任务。

赵永生研究员团队另辟蹊径，创新性地利用了二维光学手性响应机制，突破了这一瓶颈问题。作者将具有电荷分离特性的电荷转移发光分子与大环主体分子进行有序超分子组装，一方面有效避免了发光分子的聚集诱导猝灭问题，另一方面还能充分利用各向异性晶体的双折射效应，显著增强晶体内的二维手性光学响应。当受激辐射的光子在微晶的自成腔内振荡时，其偏振态会不断受晶体双折射的调制，从原本的线偏振态逐渐演化为圆偏振态，最终在超分子有机微晶中实现了极高纯度的圆偏振激光出射。此外，由于二维手性光学响应的机制特性，超分子微晶中出射的圆偏振光的手性会随出射方向发生切换。更值得关注的是，发射光的初始线偏振会极大地影响最终出射的圆偏振光的圆偏振度，这也使得在阈值之上时，线偏度更高的受激辐射最终将圆偏振激光的g值提升至近乎于理论极限的1.78（图1）。

图1. 主客体超分子微晶中基于二维手性光学响应的超高g值圆偏振激光

进一步，基于有机微晶的双折射效应对温度的高灵敏响应特性，作者还通过温度控制实现了微晶中的圆偏振激光手性的反转切换，并表现出了优良的圆偏振激光输出性能和切换循环稳定性。这不仅为未来构建高效有机圆偏振激光器提供了可靠的思路，还为高性能手性光开关以及其他高性能手性光学器件的构筑奠定了坚实的基础。

图2. 温度控制的圆偏振激光手性切换

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者为中国科学院化学研究所博士生冀诗杨，文章的通讯作者是王康研究员、闫永丽研究员和赵永生研究员。

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Exceptionally High-g_lum Circularly Polarized Lasers Empowered by Strong 2D-Chiroptical Response in a Host-Guest Supramolecular Microcrystal

Shiyang Ji, Min Zeng, Xiuqin Zhan, Haidi Liu, Yifan Zhou, Kang Wang*, Yongli Yan*, Jiannian Yao, Yong Sheng Zhao*

J. Am. Chem. Soc. 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c06903

研究团队简介

赵永生，中国科学院化学研究所研究员，博士生导师。国家杰出青年基金获得者，国家万人计划领军人才，先后获国家自然科学二等奖（第二完成人）、科学探索奖、何梁何利奖、北京市杰出青年中关村奖、中国青年科技奖、中国化学会-赢创化学奖、Asian and Oceanian Photochemistry Association Prize for Young Scientist、RSC ChemComm Emerging Investigator Lectureship等。长期从事有机光子学材料与器件领域的研究，在Nat. Chem., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., CCS Chemistry, Sci. Adv., Nat. Commun.等期刊发表论文260余篇，引用15000余次。申请/授权国内外发明专利40余项。

https://www.x-mol.com/university/faculty/148550 

王康，中国科学院化学研究所研究员、课题组长，博士生导师，入选国家高层次青年人才。主要从事高性能发光材料与器件的研究，在Nat. Nanotechnol., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Sci. Adv., Chem, Adv. Mater.等学术刊物上发表论文60余篇。

https://www.x-mol.com/groups/kang_wang_iccas 

闫永丽，中国科学院化学研究所研究员、博士生导师。主要从事有机光功能材料方面的研究，先后获国家优秀青年科学基金、北京市自然科学基金杰出青年科学基金资助。在Nat. Commun.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上发表论文90余篇。

https://www.x-mol.com/university/faculty/215044 

更多内容可以参考课题组主页：

赵永生：http://yszhao.iccas.ac.cn 

王康：http://kangwang.iccas.ac.cn 

闫永丽：http://jnyao.iccas.ac.cn/yyl