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Nano Res.[制造]│中国科大俞书宏院士团队：基于脱水-再水化的几丁质水凝胶的强韧化策略

作者：Nano Research 2024-08-22

本篇文章版权为俞书宏院士团队所有，未经授权禁止转载。

背景介绍

几丁质，即甲壳素作为含量第二丰富的生物聚合物，广泛存在于生物组织的构建。几丁质制备的水凝胶具有稳定性、生物相容性、可生物降解性、可再生性无毒性、抗菌性、防污性、低成本和免疫原性等优点，在组织修复、人造血管和柔性电子等生物医学领域具有广阔的应用前景。然而，与其他广泛使用的高强高韧的合成聚合物水凝胶相比，目前几丁质水凝胶的力学性能较弱，这限制着其实际应用，如软骨修复、半月板置换等。目前，改善水凝胶的力学性能对其应用至关重要，这也一直吸引着人们的广泛关注（Nature 2023, 618, 740; Nature 2021, 590, 594; Science 2021, 374,193）。

成果简介

近日，中国科学技术大学俞书宏院士团队通过脱水-再水化的策略调节水凝胶的结晶度实现了几丁质水凝胶的强韧化制备。这种策略为几丁质水凝胶的强韧化提供了新思路。相关成果以“Strong and tough chitin hydrogel constructed by dehydration and rehydration strategy”为题发表在国际期刊Nano Research上。论文第一作者为博士研究生刘瑞瑞，通讯作者为中科大俞书宏院士以及茅瓅波副研究员。

图文导读

图1强韧几丁质水凝胶的设计原理示意图（a）和光学图片（b）。

首先，研究人员基于壳聚糖凝胶的化学转化制备化学交联的几丁质水凝胶（Chem），随后通过脱水获得低结晶度的几丁质水凝胶（Low-C），最后通过彻底干燥几丁质凝胶的再水化获得的高结晶度几丁质水凝胶（High-C）(图1)。

图2几丁质水凝胶晶体结构的表征与演化。（a）不同几丁质水凝胶的代表性SAXS谱图。（b-d）不同几丁质水凝胶通过戊二醛交联干燥后的SAXS谱图（b）、WAXS谱图（c）、相邻晶域之间的平均距离L和晶域尺寸D (d)。

在脱水和再水化过程中，对几丁质水凝胶晶体结构域的形成和演化进行了表征和分析。结果表明，简单的脱水-再水化策略可以轻松实现几丁质水凝胶内结晶度的调控。

图3 几丁质水凝胶的力学表征。（a-d）几丁质水凝胶的应力-拉伸曲线（a）、弹性模量和含水量（b）、最大拉伸强度（c）、断裂韧性（d）。(e）High-C几丁质水凝胶与其他已报道的几丁质水凝胶的弹性模量与极限拉伸强度的比较。（f）High-C几丁质水凝胶与其他已报道的合成聚合物水凝胶的断裂韧性与含水量的比较。

与先前报道的几丁质水凝胶（Nano Res. 2023,17,771）相比，本文制备的几丁质水凝胶弹性模量提高1200%，最大强度提高2500%，断裂韧性提高840%。在绝对性能方面，本研究报道的几丁质水凝胶的弹性模量超过了以往报道的所有值，断裂韧性甚至可以与一些合成聚合物水凝胶（如PAAm，PVA，PNAGA）相媲美，同时保持了约80%的高含水量。在相同含水量下，甲壳素水凝胶的力学性能与水凝胶结晶度呈正相关，证明了水凝胶力学性能的变化并非简单依赖于重量浓度。还可以通过加入其他本质上较弱的生物聚合物来进一步改进水凝胶，形成强韧的复合生物聚合物水凝胶。

本文报道的这种构建策略为开发具有优异力学性能的几丁质水凝胶提供了新的思路。由于几丁质水凝胶的广泛应用，可以预见其衍生的水凝胶材料可以在许多应用领域得到使用。

该工作受到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目、中科院战略先导计划等项目资助。

作者简介

俞书宏，中国科学技术大学化学系教授、博士生导师，中国科学院院士。长期从事无机材料的仿生合成与功能化的研究。在聚合物和有机小分子模板对纳米结构单元的尺寸和维度及取向生长的调控规律、仿生多尺度复杂结构材料的合成及构效关系研究方面取得多项创新成果。近年来，在面向应用的重要纳米结构单元的宏量制备、宏观尺度纳米组装体的制备与功能化、新型纳米材料的合成设计及能源转换材料等方面的研究取得了重要进展。

E-mail：shyu@ustc.edu.cn

课题组主页：http://staff.ustc.edu.cn/~yulab/。

文章信息

Liu R-R, Mao L-B, Yu S-H. Strong and tough chitin hydrogel constructed by dehydration and rehydration strategy. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6782-3.

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