Aggregate | 天津工业大学仲崇立教授团队：金属受限的金属-有机骨架膜材料用于高效丁二烯识别分离

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1,3-丁二烯是生产合成橡胶和合成树脂的重要化工原料。从石脑油蒸汽裂解产生的C4馏分除1,3-丁二烯外，还伴有正丁烯、异丁烯、正丁烷和异丁烷等组分产生，这些组分在合成橡胶制备过程中会引起聚丁二烯的结构转变，从而影响产品质量。为此，将1,3-丁二烯从C4馏分中进行分离提纯至关重要。然而，传统的萃取精馏方法常需要较高的操作温度(323 K~ 393 K)，而且能耗高且占地面积大。相较之下，膜分离技术具有节能、成本低、环境友好、设计紧凑等优势，为此具有巨大的应用潜力。目前，关于1,3-丁二烯与其他C4烃分离的气体分离膜的相关报道较少，且主要集中在纯聚合物膜上。然而，这些聚合物膜不可避免地受限于渗透性和选择性之间的权衡。金属-有机骨架材料(Metal-organic framework, MOF)因具有可设计的孔道、高孔隙率和高比表面积等优点逐渐成为气体分离领域上的热门研究材料。通过将MOF多孔填料与聚合物相结合制备混合基质膜被认为是制备高选择性和高渗透性气体分离膜的有效途径之一。

图1.  CuBTC@Cu/PDMS膜分离1,3-丁二烯的示意图

近日，天津工业大学仲崇立教授团队报告了一种金属受限的金属-有机骨架混合基质膜，通过分子识别和筛分协同作用成功实现1,3-丁二烯与其他C4烃分离。作者通过原位封装策略将金属Cu限制在1,3,5-苯三羧酸铜(CuBTC)金属-有机骨架中，随后分散到疏水的聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane, PDMS)聚合物基质中，制备出兼具高强度和水、热稳定的CuBTC@Cu/PDMS混合基质膜。不饱和1,3-丁二烯的两个C=C双键与封装在CuBTC骨架中的Cu之间存在强π-络合相互作用，进而提高了1,3-丁二烯在膜中的溶解系数。此外，1,3-丁二烯分子在C4烃中具有最小的动力学直径，铜的引入大大减小了气体通道的尺寸，从而进一步增强了分子筛分作用。强亲和导致的分子识别作用和分子筛分的协同作用实现了1,3-丁二烯与正丁烯、异丁烯、正丁烷和异丁烷四种C4烃的有效识别分离，并且1,3-丁二烯的渗透性可达53240 Barrer。高效识别1,3-丁二烯的气体分离膜的开发将为高性能膜材料设计提供新的思路，并为高效轻烃分离带来广阔应用前景。

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《聚集体（英文）》（Aggregate）创刊于2020年，是由华南理工大学、广东省大湾区华南理工大学聚集诱导发光高等研究院、Wiley 出版社三方合作创办的开放获取式英文学术期刊（双月刊）。本刊致力于报道出版“聚集”过程中的基础和应用研究的前沿科学，包括但不限于材料、化学、物理、生物以及应用工程等领域。聚集体科学研究范围广泛，单分子层次之上均可视为聚集体。特别是功能材料、化学、物理、生物技术、生命科学以及应用工程等领域的重要进展，为学术界搭建一个交流思想和意见的新平台，去分享聚集体研究的新发现和新突破，讨论聚集体研究的挑战和机遇。期刊于2023年获得首个影响因子18.8，JCI指数1.47，先后收录于DOAJ、ESCI、CAS等数据库。

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