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背景介绍 多相催化烯烃选择性氧化反应是工业中合成药品、农药和香料等各种重要精细化学品的一种成熟方法。例如,催化环己烯氧化可以提供环己‒2烯‒醇、环己‒2‒烯‒1‒酮、环己烯氧化物、环己烷‒1,2‒二醇等有价值的含氧精细化学品。工业烯烃氧化过程通常在气相中进行,受到严格的反应条件的影响。相比之下,液相反应是一个更有利的选择,因为可以在更温和的条件下进行,从而提高产物选择性。然而,环己烯氧化具有自催化性质和多个反应官能团,要实现环己烯的选择氧化是非常有挑战性的。因此,有必要设计和开发一种高效的多相催化剂,可以选择性地活化环己烯的特定官能团,以在氧化反应的复杂和自催化反应网络中实现对特定产物的高选择性。 成果简介 安徽工业大学绿色催化团队的柯清平副教授在课题组前期基于镧系无机钙钛矿氧化物和过渡金属氧化物光催化剂的研究基础上(Chemical Science 2024, 15 (14), 5368-5375;Chemical Science 2023,14 (46), 13402-13409;ACS Catalysis 2021,11 (19), 11855-11866;Green Synthesis and Catalysis 2023, 4 (4), 293-299),报导了一种溶剂还原-溶胶凝胶优化B位低价态Co/Cu物种含量的方法,用于镧系无机钙钛矿氧化物(LaCo0.7Cu0.3O3)高效催化环己烯选择性氧化制环己烯酮的反应。值得注意的是,该催化剂对环己烯酮的选择性达到72.2%,环己烯转化率约为89.4%。LaCo0.7Cu0.3O3出色的催化性能源自于Cu+和Co2+的存在及优越的可见光吸收。研究发现空穴将环己烯转化为碳自由基物种和氧气转化为羟基自由基是实现该催化剂对环己烯选择性氧化中出色表现的关键步骤。简而言之,本研究扩展了镧系无机钙钛矿氧化物在可见光催化烯烃选择性氧化中的应用。 作者简介 柯清平,安徽工业大学化学与化工学院化工系副教授,华东理工大学工业催化博士毕业,师从卢冠忠先生。2023年入选校青年学者,中国能源学会新能源委员会委员,中国科学院化学研究所高级访问学者(2018-2019,合作导师:王熙教授、姚建年院士),英国皇家化学学会、美国化学学会、艾斯维尔等数据库多个期刊审稿人。受邀在国际学术会议和全国性学术会议作分会邀请报告6次。主持和参与国家自然科学基金等国家级课题4项、主持省部级课题5项。开发了系列锰系氧化物、磷酸铝分子筛和稀土基钙钛矿催化剂,授权发明专利8项,在JACS、Chem. Sci.、ACSCatal.、IECR等期刊发表学术论文50余篇,引用1200余次。担任《精细化工》《稀有金属》等期刊青年编委。 文章信息 Guo X, Song L, Wang W, et al. Visible light promoted aerobic selective photo-oxidation of cyclohexene on LaCoxCu1−xO3 catalyst. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6697-z. 识别二维码或点击左下角“阅读原文”可访问全文
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