河北工业大学张盼盼/纪志永团队ACS Mater. Lett. | 高度取向、致密化石墨烯电极实现高体积速率和容量的CDI脱盐

英文原题：Promoting Volumetric Desalination Rate and Capacity via Highly Oriented, Densified Graphene Architectures

通讯作者：张盼盼、纪志永（河北工业大学）

作者：Lu Zhao（赵璐），Hongmei Zhang（张红梅），Ting Yang（杨婷），Yueqi Ma（马月琪），Jing Wang（汪婧），Zhiyuan Guo（郭志远），Zhihui Huang（黄智辉），Panpan Zhang*（张盼盼），Zhi-yong Ji*（纪志永)

背景介绍

电容去离子技术（Capacitive Deionization, CDI）是一种高效、节能且环保的水处理技术。通常，CDI电极的性能用每克电极材料所吸附的盐量（g-SAC, mg g⁻¹）进行量化。然而，除了追求“更轻”的CDI电极外，实现“更小”的电极已成为CDI领域研究人员面临的重要挑战。越来越多的研究人员致力于设计具有更高体积盐吸附容量（v-SAC，mg cm^–3）的电极材料。而高堆积密度和快速离子传输通道之间存在权衡，电极材料的致密化不可避免地会增加其孔隙的迂回度。因此，构建兼具高堆积密度和快速离子传输通道的先进电极材料，以实现高体积盐吸附容量是CDI电极设计中亟需解决的关键问题。

文章亮点

本文提出一种具有高度取向致密化石墨烯（HODG）电极。结合水热过程中强碱辅助组装和毛细蒸发诱导致密化，HODG同时具有高度定向结构、丰富的含氧官能团、高堆积密度（1.374 g cm⁻³）和高的比表面积（543.72 m² g⁻¹）等优点。在1.2 V电压和1000 mg L^–1 NaCl溶液中，可实现超高的v-SAC（57.70 mg cm⁻³）和快速的吸附速率（v-SAR，1.92 mg cm⁻³ min⁻¹）（图1）。

图1. 基于HODG电极的CDI示意图

作者对具有随机多孔结构（RDG）、高度取向石墨烯结构（HOG）和HODG电极的电化学性能进行全面的研究（图2）。HODG3电极的循环伏安（CV）和恒流充放电（GCD）曲线呈现出更好的准矩形和等腰三角形形状，表明其更理想的电容行为。通过数据对比表明，HODG3的质量比电容为224 F g⁻¹，体积比电容高达308 F cm⁻³，在众多优化的碳材料中处于领先地位。

图2. 电化学性能研究

作者进一步探究了不同电压和NaCl浓度对最优HODG3电极吸附性能的影响（图3）。随电压和浓度的增加，HODG3电极（500 mg L^–1 NaCl）的v-SAC值分别从14.03 mg cm^–3增加至60.81 mg cm^–3和11.70 mg cm^–3增加到57.70 mg cm^–3。相应的v-SAR值分别从0.56 mg cm^–3 min⁻¹增加至1.74 mg cm^–3 min⁻¹和0.39 mg cm^–3 min⁻¹增加到1.92 mg cm^–3 min⁻¹。在循环50次后，HODG3电极吸附容量保持率为91.36%，v-SAC值高达42.74 mg cm^–3，表明其优异的循环稳定性。

图3. CDI性能测试

总结/展望

结合在水热过程中的强碱辅助组装和随后的毛细蒸发诱导致密化方法，作者成功提出了具有高度定向结构、丰富的含氧官能团、高堆积密度和高比表面积的HODG电极材料，用于快速和超高体积脱盐性能。优化的HODG3电极在1 A g⁻¹电流密度下具有高达308 F cm⁻³的体积电容，在1000 mg L⁻¹ NaCl溶液中、1.2 V电压下表现出高的v-SAC（57.70 mg cm⁻³）和快速的v-SAR（1.92 mg cm⁻³ min⁻¹）。此外，HODG3电极还展示出令人印象深刻的质量脱盐性能，对应的g-SAC和g-SAR分别达到41.99 mg g⁻¹和1.40 mg g⁻¹ min⁻¹。经过50次吸附-解吸循环后，HODG3电极仍保持91.36%的初始脱盐能力，显示出其优异的循环稳定性。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Promoting Volumetric Desalination Rate and Capacity via Highly Oriented, Densified Graphene Architectures

Lu Zhao, Hongmei Zhang, Ting Yang, Yueqi Ma, Jing Wang, Zhiyuan Guo, Zhihui Huang, Panpan Zhang*, and Zhiyong Ji*

ACS Materials Lett. 2024, 6, XXX, 3238–3245

Publication Date: June 24, 2024

https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.4c00946 

© 2024 American Chemical Society

通讯作者信息

张盼盼 副教授

河北工业大学化工学院，副教授，元光学者。博士毕业于清华大学，师从曲良体教授，美国德州大学奥斯汀分校余桂华教授课题组访问学者。主要研究方向为太阳能界面水净化、电容去离子电极设计及脱盐/提锂应用研究。在国内外高水平期刊（Adv. Mater., Angew. Chem. Inter. Ed., ACS Nano, Nano Energy, ACS Mater. Lett.等）累计发表论文40余篇，ESI高被引论文2篇，单篇引用900余次，总引用4200余次。目前主持国家青年基金、河北省优秀青年基金、教育部“春晖计划”合作项目、河北工业大学“科技新星”项目，参与国家级和省级重点项目4项。

纪志永 教授

河北工业大学化工学院，教授，博导，研究方向：海水、卤水及含盐废水中钾、锂、溴等分离纯化及能源挖掘；高级氧化技术与水质基准研究；新型功能材料设计开发。河北省首批青年拔尖人才，河北省“三三三人才工程”人选，获河北省杰出青年科学基金资助。兼任中国化工教育协会理事、中国海洋学会海水资源利用专业委员会委员、中国化工学会工业水处理专业委员会委员、中国化工学会无机酸碱盐专业委员会委员、天津市自然资源学会常务理事、河北省海洋学会理事、北京膜学会理事；《材料导报》《工业水处理》编委和《盐湖研究》青年编委。主持包括国家自然基金区域创新发展联合基金重点支持项目、国家重点研发计划课题在内的国家级、省部级和产学研合作项目20多项，主研包括国家科技支撑计划项目在内的国家级、省部级和产学研合作项目近20项；获河北省技术发明一等奖、天津市科技进步一等奖和河北省科技进步二等奖各1项，中国产学研合作创新奖（个人）；作为第二起草人制定海洋行业标准1项，授权发明专利19件，发表科技论文90多篇（SCI/EI收录50多篇），主编和参编著作各1部。

（本稿件来自ACS Publications）