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背景介绍 随着化石能源消耗量的逐渐上升,发展低成本、高安全性的大规模储能技术是解决当前能源消耗问题的途径之一。可充电镁金属电池(RMBs)因其理论比容量高(3833 mAh·cm-3)、还原电位低(−2.37 V vs. SHE)以及镁资源在地球上的丰富储量而备受关注。更重要的是,Mg金属负极在实际应用中具有相当低的枝晶形成倾向,具有很高的安全性。然而,由于正极材料与电解液的相容性较差,以及Mg2+与正极材料之间的强相互作用力,使得RMBs的发展受到了一定的限制。因此,有必要开发与电解液兼容性好的正极材料。聚苯胺(PANI)因其优异的导电性、高电化学反应性/可逆性和成本效益从而成为最常用的共轭聚合物之一。此外,在初步研究中,PANI被证明是RMBs潜在的正极材料。然而,对于金属镁作为负极,PANI中镁的储存机理,目前还缺乏全面的研究。调控离子的电荷密度是提高RMBs动力学和电化学性能的有效策略。因此,研究PANI中储存了哪些离子是很重要的。 研究方法 通过简单的分层静置法合成了高纯度的PANI材料,并选择不同的电解液作为载流子的来源进行相应的研究。 成果简介 研究了PANI与不同镁离子储存时的电化学性能。在含氯电解液中PANI储存MgCl+时,PANI具有更高的工作电压(2.3 V),更高的比容量(0.1 A·g-1电流密度下75.5 mAh·g-1)和更好的动力学性能。此外,在MgCl+的储存过程中,PANI的溶解问题也得到了缓解。利用原位Raman光谱、非原位XPS、TEM和TOF-SIMS等实验揭示了MgCl+在聚苯胺中的可逆储存机理。此外,利用密度泛函理论(DFT)研究了不同Mg物种在PANI中储存的电压以及不同Mg物种在PANI中的扩散行为。本研究完善了PANI在RMBs中的存储机制,为PANI的应用提供了新的指导。 图文导读 图1. PANI的合成步骤及材料表征 图2.PANI储存不同离子时的电化学性能 图3.PANI储存不同离子的动力学性能及DFT计算结果 图4.PANI的储镁机理 作者简介 安琴友,国家级高层次青年人才,武汉理工大学研究员,博士生导师,围绕纳米储能材料与器件方向,重点开展了纳米电极材料可控生长、性能调控、器件组装、原位表征、电化学储能等系统性的基础研究工作,在镁电池、锌离子电池等领域取得了一系列研究成果,在Energy Environ.Sci.、Adv. Mater.、Nano Lett.、Angew、ACS Nano、Natl. Sci. Rev.等期刊上发表SCI收录论文210余篇,其中以通讯、第一作者发表论文130余篇。论文引用15600余次,13篇论文被选为ESI高被引论文。申请专利40余项,已授权26项。任《Interdisciplinary Materials》期刊学术编辑、《Journal of Magnesium and Alloys》和《Chinese Chemical Letters》期刊青年编委,获湖北省自然科学一等奖(排名第二)、湖北省杰出青年科学基金资助。 文章信息
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