中科院大连化物所吴忠帅&上海师大李辉Carbon Energy：超高面能量密度和耐低温的3D打印MXene高压水系微型超级电容器

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研 究 背 景

微型储能单元对于集成便携式电子设备和智能设备的多功能微系统的未来发展至关重要。微型超级电容器(MSCs)作为高功率器件，已被证明适合与小型化电子器件集成。然而，MSCs的低能量密度问题仍有待解决。MSCs的能量密度在很大程度上受微电极、电解液、使用环境和制造工艺等因素的影响。因此，全面考虑这些因素构建高能量密度和环境耐受性的MSCs至关重要。

成 果 介 绍

中国科学院大连化学物理研究所吴忠帅研究员和上海师范大学李辉教授，研制了一种新型绿色经济的高浓度WiB凝胶电解液（18 mol kg−1 LiBr），制备了一种具有优异流变行为、高导电性且无添加剂的MXene墨水，用于3D打印可在多种基材上高效定制出MXene微电极。利用WiB凝胶电解液与3D打印MXene微电极的协同作用，将MXene的电压窗口显著拓宽至1.8 V，构建出超高面能量密度（1772 μWh cm−2）的MXene微型超级电容器（M-SMSCs）。得益于WiB凝胶电解液的高离子电导率（97 mS cm−1）和低凝固点（-77°C），M-SMSCs表现出优异的耐低温性能，可在零下-40°C的低温下长期工作。为了展示高性能M-SMSCs的可应用性，构建了一个全MXene打印的集成微系统，并验证了M-SMSCs在小型化集成微系统中的可靠性。该成果以“Three‐dimensional (3D)‐printed MXene high‐voltage aqueous micro‐supercapacitors with ultrahigh areal energy density and low‐temperature tolerance”为题发表在Carbon Energy 上。

图 文 解 析

图1. （A）M-SMSCs的3D打印制造过程示意图。在（B）玻璃和（C）橡胶衬底上打印的M-SMSCs-1L的照片。在PET衬底上打印的M-SMSCs-8L的（D）俯视和（E）倒视图片。利用MXene墨水在PET衬底上打印的（F）各种可定制图案和（G）设计的几何结构。（H）在软布衬底上打印的各种字母和M-SMSCs-1L。不同放大倍数下MXene微电极的侧面（I,J）和截面（K,L）SEM图像。

图2.  电解液表征。（A）1 m和（B）18 m LiBr电解液在分子动力学模拟过程中平衡状态下的快照；（A1, A2, B1, B2）模式提取的典型分子构象。原子颜色：Li，紫色；Br，绿色；O，红色；H，白色。不同浓度LiBr电解液的（C）拉曼光谱、（D）红外光谱、（E）离子电导率和（F）热重分析。（G）M‐SMSCs在不同浓度LiBr‐凝胶电解液中的电化学特性。

图3.  M-SMSCs在18m LiBr-凝胶电解液中的电化学特性。（A）M-SMSCs-1L在不同电压窗口下的CV曲线。（B）M‐SMSCs与已报道的MXene基水系SMSCs的输出电压比较。（C）M-SMSCs-1L在不同扫描速率下的CV曲线。（D）具有不同3D打印层数的M-SMSCs在不同扫描速率下的面电容。（E，F）M-SMSCs-1L在不同电流密度下的GCD曲线。（G）3D打印的M-SMSCs与其他报道的MSCs的能量/功率密度对比图。（H）M-SMSCs-1L的循环稳定性，插图显示了前五次和最后五次充放电循环的GCD曲线。3D打印字母状SMSCs在（I）平坦和（J）弯曲状态下为由42个LED组成的“DICP”灯供电的演示图。

图4.  M-SMSCs的集成和低温电化学性能。从1到5个M-SMSCs器件（A）串联和（B）并联的GCD曲线。（C）不同弯曲角度下的电容保持率（插图：打印的同心圆SMSC在0°和180°弯曲角度下的照片）。（D）不同浓度LiBr电解液的DSC曲线。不同工作温度下M-SMSCs-1L的（E）GCD曲线和（F）对应的面电容。（G）M-SMSCs-1L在20°C~-40°C温度下的阻抗图。（H）M-SMSCs-1L在-40℃下的循环稳定性；插图显示了前五次和最后五次充放电循环的GCD曲线。

图5.  3D打印平面M-SMSC与传感器集成微系统演示。（A）由M-SMSC供电的湿度传感器响应吹气的原理图。M‐SMSC驱动湿度传感器在连续9次吹气的（B）电流变化曲线和（C）相应的响应值。（D）由M‐SMSC供电的湿度传感器响应湿巾的原理图。M‐SMSC驱动湿度传感器在连续5次与湿巾接触的（E）电流变化曲线和（F）相应的响应值。

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《碳能源（英文）》（Carbon Energy）是温州大学和Wiley联合创办的旗舰期刊，面向材料、化学、环境、物理及交叉学科，重点关注碳、碳减排、清洁能源等前沿领域。既重视碳与能源研究的有机结合，又涵盖前沿研究领域，如光、电、热催化下的碳增反应、碳减排等，形成鲜明特色，成为专注碳+能源技术研究的高水平期刊。期刊2022年度影响因子为20.5，JCI指数1.76，5年影响因子20.9，2022年度CiteScore为24.5，SNIP指标为2.317。在材料科学各领域位列前茅，其中科院分区为：材料科学1区Top、物理化学1区、纳米科技1区、能源与燃料1区、材料科学综合1区。先后收录于DOAJ、ESCI、SCIE、Scopus、CSCD、CAS、INSPEC等数据库。

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