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铜基催化剂在酯加氢中的失活机理获得新认识

铜基催化剂活性温和、廉价易得,是许多加氢反应首选的催化剂。然而铜基催化剂所面临的最大问题之一是易烧结,难稳定,催化效果难以维持。近年来,不少研究工作致力于研制改性铜基催化剂,并重视对催化剂失活原因的探究,以期发展高活性高稳定性的铜基加氢催化剂


厦门大学袁友珠教授和美国南卡罗来纳大学Williams教授进行协作,就硅胶负载型铜基催化剂在催化草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)时表现出的失活原因展开了深入研究,结果表明,反应产物和作为溶剂的甲醇可在临氢反应条件(200 °C)下分解产生CO,并与催化剂表面的Cu+稳定结合,毒化催化剂。另外,CO的毒化将诱导Cu纳米颗粒发生Ostwald熟化(Ostwald ripening),而反应放出的热量加剧了该过程。这些综合因素导致铜基催化剂的烧结,表面铜物种种类失衡,从而造成催化剂的不可逆失活。

该工作加深了对铜基催化剂催化酯加氢失活机理的认识,具有较好的学术和工业价值,为高效铜基催化剂的研制提供思路。


这一研究成果发表于近期 《The Journal of Physical Chemistry C》上。


http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.jpcc.5b03569


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