当前位置 : X-MOL首页行业资讯 › 又“水”一篇Nature,结冰总共分几步?

又“水”一篇Nature,结冰总共分几步?

说到冰,大家都不陌生。北方人的冬天,谁没打过“出溜”呢?据说这已经刻在了东北人的DNA里,纵有危险,追风少年们依旧不肯停下(温馨提示:冬季打出溜需谨慎,骨科医院的床位不多了……)。可谁又能想到,研究水结冰,居然也可以发Nature

ZG02681-1.gif


近日,美国罗格斯大学Claudiu A. Stan等研究者利用X射线激光衍射研究了过冷水滴在真空中的冻结过程,并建立了冻结模型。根据衍射数据,研究者发现,液滴在1毫秒内形成晶体,具有长程有序性,而剩余液体则更类似于文献中报道的“准液体层”(点击阅读相关)。

水滴结冰示意图。图片来源:Natur[1]


实验设计看起来并不复杂,被研究的过冷水液滴大小只有40 μm,这些液滴被注入真空室,在其中通过蒸发迅速冷却,在约234–235 K的条件下,均匀成核并结冰。同时,作者通过飞秒级X射线衍射和双脉冲光学成像来监测单个液滴的结冰过程。

微滴冻结研究示意图。图片来源:Nature


通过对约1000个液滴进行分析,研究者发现,过冷液滴结冰可分为七个阶段:

(1)冰在过冷水中均匀成核;

(2)树枝状冰晶在表面生长,约一半液体被冻结,液滴轻微变形;

(3)形成平滑的固体外壳,冻结开始内向进行;

(4)表面出现刺状物,在固体外壳的裂缝处形成,这是由于冻结时水膨胀引起的压力增加所致;

(5)刺状物变大,变成突出的液滴;

(6)压力继续增加,液滴外壳裂开;

(7)分裂成碎片。而这些碎片又可成为冰核颗粒(ice-nucleating particle)。


冻结具有随机性,最终停留在5-7这三个阶段中的任意一个,不过,有60%的液滴进入第7阶段,在冷冻时分裂。且冻结经历的时间越长,进入第7阶段的概率越大。

真空中液滴的结冰模型。图片来源:Nature


通过冻结过程中X射线晶体衍射和液体散射的演变过程研究,液滴在冻结后0.03至1毫秒之间,冰晶主要为六方晶相结构,大部分长程有序性形成于约0.5毫秒的第5阶段之前。

冻结过程中晶体和液体的演变。图片来源:Nature


不过,新形成的冰与稳定的六方相冰晶体不完全相同。从第5阶段起,衍射峰在径向方向越来越长,一些峰也出现了分裂,表明晶体中存在明显不均匀的应变。应变在冻结后的1毫秒内仍然很大,并且不会因液滴的分裂而发生弛豫。在分子尺度上,过冷微滴在变成完美冰晶之前,可能会经历超过一个的亚稳态状态。

冻结过程中不均匀的应变。图片来源:Nature


实际上,这种过冷液滴结冰过程经常发生在高空的云层中。早在上世纪二三十年代,科学家们就提出了云中的冰晶生长过程——魏格纳-伯吉朗-芬德森过程(Wegener-Bergeron-Findeisen Process),然而,自1960年代末以来进行的观测发现,云中的冰颗粒数量往往比冰核颗粒数量多几千倍。研究者对液滴冻结模型的改进,或许有助于更好地理解大气中的水变化过程。

云中的冰晶形成。图片来源:Natur[2]


“当冰在过冷水中形成时,水的结冰速度要比冰箱中结冰速度快得多。人们以前看到的是,这些液滴结冰不太一样,但很难看到冻结开始时发生了什么,”Claudiu Stan说,“我们发现这个过程实际上比人们想象的要复杂得多,大气科学界的研究人员正试图了解冰是如何在云层中产生,形成的冰是什么类型,它可能可以帮助我们更好地了解气候变化的一些线索”[3]


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Microstructure and crystal order during freezing of supercooled water drops

Armin Kalita, Maximillian Mrozek-McCourt, Thomas F. Kaldawi, Philip R. Willmott, N. Duane Loh, Sebastian Marte, Raymond G. Sierra, Hartawan Laksmono, Jason E. Koglin, Matt J. Hayes, Robert H. Paul, Serge A. H. Guillet, Andrew L. Aquila, Mengning Liang, Sébastien Boutet & Claudiu A. Stan

Nature 2023620, 557-561. DOI: 10.1038/s41586-023-06283-2


参考文献:

[1] Clues to rain formation found in droplet images. Nature 2023620, 494-495. DOI: 10.1038/d41586-023-02353-7

[2] L. Russell, Sea-spray particles cause freezing in clouds. Nature 2015525, 194-195. DOI: 10.1038/525194a

[3] Unlocking the mysteries of freezing in supercooled water droplets

https://www6.slac.stanford.edu/news/2023-08-16-unlocking-mysteries-freezing-supercooled-water-droplets 


(本文由小希供稿)


如果篇首注明了授权来源,任何转载需获得来源方的许可!如果篇首未特别注明出处,本文版权属于 X-MOLx-mol.com ), 未经许可,谢绝转载!

阿拉丁
分享您的投稿习惯
经济学SSCI期刊
英语语言编辑翻译加编辑新
加速出版服务新
1212购书送好礼
Springer旗下全新催化方向高质新刊
动物学生物学
系统生物学合成生物学
专注于基础生命科学与临床研究的交叉领域
传播分子、细胞和发育生物学领域的重大发现
聚焦分子细胞和生物体生物学
图书出版流程
快速找到合适的投稿机会
热点论文一站获取
定位全球科研英才
中国图象图形学学会合作刊
南科大
上海交大
多伦多
新加坡
上海师范
清华大学
福州大学
兰州化物所
南京大学
厦门大学
ACS材料视界
down
wechat
bug