利用非贵金属催化剂进行直接电解海水制氢,近年来成为了研究热点。当前,该技术主要受到阳极析氧反应(OER)的限制:第一,OER动力学较为缓慢;第二,海水中的杂质会阻塞活性位点,对催化剂构成威胁;第三,析氯反应(ClER)与 OER 竞争,降低了电解水效率。因此,非贵金属基OER催化剂在海水中的稳定性亟待提高。
有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)卢旭教授(点击查看介绍)团队研发了一种新型NixCryO 催化剂,其可在碱性OER过程中实现自身动态重构,通过 Cr 浸出增加孔隙率,进而增强OH−与活性位点之间的电子相互作用。实验结果表明,这种自重构催化剂结构可以有效降低海水杂质对反应活性位点的阻塞效应,从而显著延长电极寿命。相关论文发表于Angew. Chem. Int. Ed.,该论文第一作者和共同作者分别为卢旭教授团队的Abdul Malek和薛延荣。
该工作亮点如下:
1. OER活性随着时间提升
NixCryO的OER活性在1 M KOH中随着时间的推移而提高:在10 mA cm-2恒电流下进行1000小时稳定性测试后,过电势反而有所下降。
2. 动态重构机制
电化学测试和原位光谱实验的结果表明,NixCryO催化剂OER稳定性的显着提高归因于 Cr 的浸出和重新分布。这种动态重构机制增加了催化剂的孔隙率和电化学活性面积,并实现了更深的电解质渗透。
3. 海水电解稳定性
该NixCryO催化剂在海水(取自红海)电解液中,可在10、100和500 mA cm-2的电流密度下稳定运行2000、275 和 100小时。
图1. 催化剂合成过程及其表征
图4. 机理研究
图5. 海水电解液中的OER性能
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Dynamically Restructuring NixCryO Electrocatalyst for Stable Oxygen Evolution Reaction in Real Seawater
Abdul Malek, Yanrong Xue, Xu Lu
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309854
导师介绍
卢旭
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