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Angew Chem：噻吩COFs助力水和海水中光合成过氧化氢
过氧化氢（H2O2）是世界上100种最重要的化学品之一，广泛用于化工生产、环境保护和能源储存等过程。全球范围内，其需求量不断增加。在不使用牺牲剂的情况下，以海水和空气为原料，利用氧还原反应（ORR）和水氧化反应（WOR）双路径协同光合成H2O2，绿色环保且经济，但仍具有挑战性。这是因为精确调控光催化剂的催化活性位点和能带结构是一项艰巨的任务。此外，海水中成分复杂，可能会影响光催化剂的性能。
图1. TD-COF和TT-COF的合成示意图。
基于以上问题，山东师范大学唐波教授（点击查看介绍）团队和中国科学院上海高等研究院徐庆副研究员（点击查看介绍）合作，构筑了两种新型的含噻吩单元的共价有机框架材料（TD-COF和TT-COF），不使用牺牲剂，在水和海水中利用两电子ORR反应和两电子WOR反应协同，实现了高产率的光催化H2O2合成。
图2. TD-COF和TT-COF的结构表征。
图3. TD-COF和TT-COF的光合H2O2性能。
TD-COF和TT-COF在氧气、空气和氩气中均能光催化生成H2O2。以空气和海水为原料，TD-COF和TT-COF的光合成H2O2产率分别为3364 μmol h-1 g-1 和 2890 μmol h-1 g-1。活性物种猝灭实验，原位红外实验和电化学实验证明了两电子ORR反应和两电子WOR反应的协同。进一步理论计算表明，噻吩是ORR反应的催化活性单元，而通过亚胺键与噻吩相连的苯环是WOR反应的催化活性单元。这项研究工作利用含噻吩的COFs通过ORR和WOR双路径光合成了H2O2，为光合H2O2用催化剂的构筑提供了新的见解。
图4. 密度泛函计算结果。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 期刊上，文章的第一作者是山东师范大学岳婕妤副教授和研究生宋丽苹。
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Thiophene-Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H2O2 Synthesis in Water and Seawater
Jie-Yu Yue, Li-Ping Song, Yan-Fei Fan, Zi-Xian Pan, Peng Yang, Yu Ma, Qing Xu, Bo Tang
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309624
导师介绍
唐波
https://www.x-mol.com/university/faculty/12175
徐庆
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