中科大陈维EcoMat: 电催化剂固-液-气三相界面在能源转换和存储领域的最新研究进展

第一作者和单位：江浩松，骆睿昊，李一民，中国科学技术大学

通讯作者和单位：陈维，中国科学技术大学

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eom2.12199

关键词：固-液-气三相界面，电催化，水分解，二氧化碳还原，金属-空气电池

1. 研究背景

能源枯竭和环境污染问题的日益严峻促使着能源转换和存储技术的不断发展。太阳能和风能等可再生资源被给予更多重视。水分解、二氧化碳还原、燃料电池和可充电金属空气电池等能源转换和存储技术也广受关注。然而，这些技术仍存在亟需解决的问题，例如选择性差、过电位高、效率低、电催化反应动力学迟缓等。其核心问题与催化剂的固-液-气三相界面（SLG-TPI）密切相关。人们逐渐认识到，对于一些新兴的电催化系统，涉及催化剂、电解液和活性气体的固-液-气三相界面在控制其电化学性能方面起着重要作用。研究人员因此对电催化剂、燃料电池和金属空气电池的三相界面的合理设计进行了广泛的探索。

2. 内容简介

近日，中国科学技术大学陈维教授课题组在EcoMat上发表题为“Recent advances in solid–liquid–gas three-phase interfaces in electrocatalysis for energy conversion and storage”的综述文章，重点讨论了固-液-气三相界面在电催化反应方面的最新研究进展，如析氢反应（HER）、析氧和氧气还原反应（OER/ORR）、二氧化碳还原反应（CO2RR），以及它们在电解水、燃料电池和金属空气电池等能源转换和存储设备中的应用。本综述展示了具有代表性的固-液-气三相界面的工作机制及其在催化剂中的重要作用。结合固-液-气三相界面在电催化领域的最新发展，总结了其对于三维催化剂设计、电极结构设计以及电催化分解水、二氧化碳还原、燃料电池和金属空气电池等不同能源器件发展的指导意义。最后，总结了固-液-气三相界面在能源转换和存储领域的挑战和机遇。

图1 气体消耗和气体生成情况下的固-液-气三相界面示意图

固、液、气三相在半月板形液/气面的边界处结合，形成所谓的固-液-气三相界面。液体中的离子流动性和固体介质的电子传导性相结合，保证了半月板边界附近电化学过程中的电荷流动，液体-气体界面处的物质传输则为反应提供了原料。由于有气体参与的反应动力学在很大程度上受制于作为决速步的传质过程，因而，通过适当的三维结构和润湿性调控来形成足够的三相界面，对催化剂取得优越性能有重要意义。

仿生学能为有效提高电化学性能提供解决方案。动物和植物的呼吸系统是天然的三相界面结构，这启发研究人员在电催化领域采用了类似的结构。

图2 创新的仿生肺泡状结构以构建电催化OER/ORR的固液气三相界面

电催化反应过程中，受三相界面影响的电催化环境起着重要作用，决速步可能会受到局部电化学环境和活性位点以及TPI附近传质的影响。因此，对活性位点和纳米结构的整合设计同样重要，一些模仿日常生活中物体的新型三相界面结构被开发出来。

图3 结构集成的夹层式三相界面结构的用于电化学CO2RR

图4 在Au/C-GDL电极上形成湿润性调控的三相界面结构以促进电催化CO2RR

对于金属-空气电池，三相界面发生一系列复杂的电化学过程是提高空气阴极性能的决定性因素。高比表面积、适当的亲水性/疏水性、合理调节孔径大小等是形成足够且稳定的三相界面的基本设计原则，而这已在不同材料和合成策略的各种催化剂和空气电极的设计中有所体现。

图5 仙人掌状的CoSe2@NiSe2结构形成三相界面作为Li-O2空气电极

3. 总结与展望

许多科学家已经将固液气三相界面主导的设计策略应用于能源转换和存储系统，并取得了重要进展。通过以下几点针对SLG-TPI进一步开发和优化的建议，我们可以更好地了解其工作机制，进一步改善能源转换和存储设备的电化学性能，以便充分应对能源危机。

首先，结构表征和机理探索对于理解SLG-TPI所引起的性能提升具有重要作用。目前尚缺乏先进的原位表征技术，来直接获得SLG三相区域发生的微观反应过程。因此，将先进的表征工具结合理论计算和模拟能更好地揭示SLG-TPI的工作机制。

同时，在遵循SLG-TPI主导的普遍设计原则和考虑特定电极反应特点的基础上，还需要探索更多创新的电催化剂构建方法。为制备高活性、高选择性和高稳定性的电催化剂，需要考虑包括高比表面积结构、精准调控的亲水性/疏水性、精确控制的颗粒大小以及强大的锚定力和位置等多种要求。为了实现最大限度的优化，可以尝试将不同的合成策略结合起来。自然界，特别是生物世界具有大量精巧的三相界面模板，可以为构建电催化剂的结构提供很多灵感。机器学习和人工智慧的应用也可以加速寻找更好的催化剂材料和结构。

此外，目前涂有催化剂的气体扩散电极的性能和稳定性仍不尽人意，是障碍电催化剂实际应用的关键因素之一。因此，需要开发高导电性、合适的TPI润湿性、低成本和出色的电催化稳定性的新一代气体扩散电极。为此，鼓励能源转换和储存、材料、无机和有机化学等各领域的科学家通力合作解决最关键的问题。

总之，通过对TPI机理的研究和SLG-TPI的合理设计，研究者们创造了许多高效、长期稳定的电催化材料和性能卓越的新型器件，不仅推动了各种涉及TPI的能源转换和储存技术走向实用化，也为进一步推进其它涉及TPI的反应（如N2还原反应（N2RR）、H2O2生产等）提供了灵感。将TPI这一常见但关键的现象作为研究对象，有助于从大量的材料和不同领域的设计方案中得出有意义的知识，从而有助于创新出更有潜力的能源新材料。

4. 文献信息

Haosong Jiang, Ruihao Luo, Yimin Li, Wei Chen, Recent advances in solid–liquid–gas three-phase interfaces in electrocatalysis for energy conversion and storage, EcoMat. 2022; e12199.

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi.org/10.1002/eom2.12199?utm_medium=display&utm_source=xmol&utm_campaign=R243R5C&utm_content=DA35_Xmol_Journal_article_campaign_RM-CHINA_AGT_R243R5C_display_emo2.12199

课题组介绍

陈维，中国科学技术大学化学与材料科学学院应用化学系特任教授，博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授，国家人才项目计划入选者。2008年于北京科技大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王科技大学获材料科学与工程博士学位；其后于斯坦福大学从事博士后研究工作；2019年入职中国科学技术大学。陈维教授专注于大规模储能电池，电催化等研究，在上述领域取得了一系列科研成果。以第一作者和通讯作者身份在Nature Energy, PNAS, JACS, Nano Letters, ACS Nano, Advanced Energy Materials, eScience等国际期刊发表论文70余篇，论文总被引8000余次，H因子44。

《生态材料（英文）》（EcoMat）是由香港理工大学与Wiley共同出版的开放获取旗舰期刊，聚焦绿色能源与环境领域的先进功能材料，旨在成为国际高质量的跨学科科学研究交流平台。期刊2022年度影响因子为14.6，JCI指数1.28，5年影响因子14.7，2022年度CiteScore为15，篇均来源期刊标准影响指标为1.647。在材料科学各领域位列前茅，其中科院分区为材料科学2区、材料科学综合3区、绿色可持续发展技术3区、物理化学2区。先后收录于DOAJ、SCIE、 ESCI等数据库。