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EEM | 华中科大龚江/中科院长春应化所唐涛:活性模板法催化废聚酯碳化制备多孔碳并构建双层太阳能界面蒸发器用于光热海水淡化

近日,华中科大龚江/中科院长春应化所唐涛团队在Energy & Environmental Materials上发表题为“Rational design of high-performance bilayer solar evaporator by using waste polyester-derived porous carbon-coated wood”的研究论文,为废塑料的升级化学回收制备碳材料以及开发高性能太阳能界面蒸发器提供了新途径。第一作者:刘宁。


引言

塑料对人类社会进步和经济发展发挥着重要作用的同时,塑料的大规模生产和使用不可避免地产生巨量的废弃塑料,给地球生态环境造成严重威胁。塑料通常含有较高含量的碳元素,将废弃塑料作为资源转化成高附加值的碳材料不仅为城市废弃塑料的高值化利用提供新途径,还为制备功能性碳材料提供新方法,称为当今科技研究热点之一(Progress in Polymer Science 2019, 94, 1; Chem 2021, 7, 1487; Nature Catalysis 2020, 3, 902; Nature 2020, 577, 647)。另外,淡水资源短缺也是当今世界面临的主要挑战之一。近年来,太阳能驱动的界面水蒸发已成为一种用于清洁水生产的高效且可持续发展的新技术(Nature Energy 2018, 3, 1031),但是目前太阳能界面蒸发器还存在蒸发速率低、价格昂贵、光热转换材料的多孔结构作用机制不明确等问题。

主要工作

近日,华中科大龚江/中科院长春应化所唐涛团队采用ZnO作为催化剂,精确调控废弃聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的降解与交联反应,制备出具有高比表面积的多孔碳(图1和图2),经涂覆于木头表面构筑成双层太阳能蒸发器,在光热海水淡化中表现出优异性能。

研究表明,ZnO催化剂的Lewis酸位点可以促进PET脱羧基,从而生成含有端乙烯基和芳香环的中间降解产物。这些降解产物通过交联或者分子间聚合可以形成碳材料的骨架,有利于形成丰富的微孔结构(0.4~2 nm)。与此同时,ZnO还起到了物理模板的作用,促进生成大量的介孔(2~50 nm)和大孔(50~100 nm)结构。通过调控ZnO与PET比例使废弃聚酯可控碳化制备的碳材料具有丰富的多级纳米孔结构,比表面积高达1164 m2 g -1,有利于光吸收和水传输。另一方面,木头具有丰富的微孔通道和固有的超亲水性,强大的毛细作用可以将水迅速泵送到蒸发界面。多孔碳涂覆于木头上构筑的双层太阳能蒸发器,不仅具有木材内部天然的微孔通道有利于水分快速输送的特性,还兼具多孔碳材料内部丰富的纳米通道有益于水团簇的形成,进而降低水的蒸发焓(图3)。

由于这些特点,双层太阳能界面蒸发器在1个太阳辐照度下具有较高的海水淡化蒸发速率(2.38 kg m -2 h -1)(图4)。在海水传输过程中,微孔通道和纳米孔道构建的浓度梯度可有效防止盐分积累并确保快速排盐,使该双层太阳能蒸发器具有优良的长期稳定性和良好的耐盐性。此外,为测试双层太阳能蒸发器在实际应用中的产水性能,进行了光热现场测试(图5)。将放大版的双层太阳能蒸发器置于自制的蒸发装置内,太阳光照射10 min后便能明显的观察到水珠。实验当天的单位面积日淡水产量(3.65 kg m-2)满足一个成人一天的饮水量。


图文赏析

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图1 利用废弃聚酯制备的多孔碳涂覆于木头表面构筑双层太阳能蒸发器用于海水淡化


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图2 调控ZnO比例催化PET可控碳化制备的多孔碳的微观结构和孔结构表征结果:ZnO/PET质量比为(a) 0.5,(b) 1,(c)2和(d)3时制备的多孔碳的SEM照片;(e-f)ZnO/PET质量比为1时制备的多孔碳的TEM照片;制备的多孔碳的(g)氮气吸附-脱附曲线以及(h)DFT和(i)BJH孔径分布图

 

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图3 双层太阳能界面蒸发器产生蒸汽的机理:(a)挥发示意图;(b)多孔碳和(c)木材降低水蒸发的示意图

 

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图4 双层太阳能界面蒸发器用于海水淡化:(a) 蒸发速率曲线图;(b) 暗室挥发结果比较

 

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图5 双层太阳能蒸发器用于现场海水淡化:(a-d)实验装置图;(e-g)现场结果图;(h)现场辐照强度和温度变化图;(i)现场产水速率和累计产水速率结果图


小结

该工作通过ZnO作为模板催化废弃聚酯低温可控碳化制备高比表面积的多孔碳材料,并且与木头复合构筑了一种新型双层太阳能蒸发器,为建立可扩展、成本效益高的界面太阳能蒸汽生成系统提供了新策略,也为解决全球淡水短缺问题和白色污染问题提供了新思路。


通讯作者介绍

龚江 博士,华中科技大学化学与化工学院研究员、博士生导师。2010年本科毕业于四川大学高分子科学与工程学院,2015年博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所,2015~2018年先后在德国马克斯-普朗克胶体界面研究所和美国得克萨斯州大学圣安东尼奥分校做博士后研究,2018年10月加入华中科技大学。研究方向为废塑料升级转化为单体、碳材料、氮化碳或者MOF材料,以及废塑料基功能材料在太阳能光热转换、热电转换、光催化等领域的应用。至今在Prog. Polym. Sci.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem、Appl. Catal. B: Environ.和Energy Environ. Mater.等期刊发表SCI论文112篇,被引用超过3100次,4篇论文被选为“HOT Paper”,2篇论文被选为“ESI高被引论文”,获得4项授权的中国发明专利。此外,获得国际纯粹和应用化学联合协会(IUPAC)江教授新材料青年奖、湖北省百人计划、华中学者等荣誉和奖励。


唐涛 博士,中科院长春应用化学研究所研究员、博士生导师。1985年在大连理工大学(原大连工学院)获工学学士学位,1991年在中科院长春应化所高分子化学与物理专业获理学博士学位。长期从事聚合物多相材料的可控制备及其应用研究,包括:支化/接枝聚合物合成、聚合物发泡材料、聚合物纳米复合材料及其碳化与阻燃、聚合物可控降解与回收再利用。发明了组合催化方法,实现非成炭聚合物高效碳化生成碳纳米材料,为废旧聚合物高值化回收再利用、提高聚合物阻燃性能提供了新思路和新策略。发表论文310余篇,合作出版专著4部,授权发明专利60余件,三项聚合物发泡技术实现产业化。2005年获得国家自然科学杰出青年基金资助。先后获得中国化学会青年化学奖(1997)、中科院自然科学二等奖(2000)、国务院政府特贴(2002)。目前担任中国复合材料学会微纳米复合材料专业委员会副主任、SAMPE中国大陆总会聚合物发泡材料与多孔材料专业委员会副主任、中国塑协阻燃材料与技术委员会委员,此外还担任“Composites Science and Technology”、“Journal of Cellular Plastics”期刊编委。


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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/eem2.12199?utm_medium=display&utm_source=xmol&utm_campaign=R243R5C&utm_content=DA35_Xmol_Journal_article_campaign_RM-CHINA_AGT_R243R5C_display_eem2.12199


Ning Liu, Liang Hao, Boyi Zhang, Ran Niu, Jiang Gong*, Tao Tang*. Rational design of high-performance bilayer solar evaporator by using waste polyester-derived porous carbon-coated wood. Energy & Environmental Materials (2021) doi: 10.1002/eem2.12199


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《能源与环境材料(英文)》(Energy & Environmental Materials)创刊于2018年,是由郑州大学和Wiley出版集团共同主办的国内外公开发行的英文期刊,主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台,激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策,共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发,促进人类社会可持续健康发展。期刊2022年度影响因子为15,JCI指数1.58,5年影响因子16.5,2022年度CiteScore为20.5,SNIP指标为2.425。在材料科学各领域位列前茅,其中科院分区为材料科学1区Top、材料科学综合1区。先后收录于DOAJ、SCIE、Scopus、CSCD等数据库。


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