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背景介绍
随着化石燃料使用量的增加,大气中二氧化碳浓度已从工业革命前的280 ppm上升到2022年的421 ppm,对气候、环境和生态系统造成了重大的影响。为了缓解温室效应与能源供应之间的冲突,从空气中捕集CO2并将其转化为燃料或增值化学品成为了新的研究热点。在之前的研究中,双功能复合材料被提出用以在单个反应器中集成CO2捕获和转化过程,而无需单独的CO2捕获和分离设备。这样的联合过程比传统的CO2捕获储存技术更有利,可以有效的避免运输和储存过程中的相关成本。然而二氧化碳的直接热还原中激活C = O键需要大量的能量或者较高的温度,使得CO2的转化方式成为了整个技术的关键。太阳能驱动的CO2重整转化(即甲烷干重整)成为了一种可行的策略,CH4作为还原剂大大降低了C = O键的活化温度,并且同时将两种主要的温室气体转化为燃料,为空气源CO2捕获和转化一体化提供了良好的转化路径。目前在空气源CO2捕获和转化一体化的研究中,以碱性金属氧化物(CaO、MgO等)作为吸附位点,活性金属(Ni、Ru和Rh等)作为催化位点合成的双功能催化吸附剂被广泛的研究。然而这样的复合材料仍然存在一些局限性,比如,吸附时需要一定的温度辅助,无法在室温下直接从空气中捕获CO2,这一定程度上限制了该技术的实际应用;通常通过化学吸附来捕获CO2,而解吸时化学键的断裂需要巨大的能量,不利于整个过程的能源利用效率。
成果简介 南京航空航天大学刘向雷课题组研究了一种由商业化的NaA型沸石分子筛和贱金属Ni组成的双功能催化吸附剂,可以通过物理吸附的作用在室温下直接从空气中捕获CO2,并通过收集和利用清洁能源太阳能将温室气体CO2和CH4转化为有价值的合成气。在该方法中,具有独特孔隙结构和大量碱性位点的NaA型沸石分子筛在模拟室温空气环境中表现出优异的CO2吸收性能(1.0014 mmol g-1)。此外,由于NaA型沸石分子筛表面对CO2的物理吸附,该催化吸附剂具有较低的CO2解吸能,最大限度地减少了额外的能量消耗,提高了能源利用效率。在空气源CO2捕集与重整转化一体化实验中,该催化吸附剂表现出优异的温室气体转化率(CH4和CO2的消耗率分别为0.57 mmol gcat-1和0.38 mmol gcat-1)和高价值合成气生成(H2和CO gcat-1的消耗率分别为0.82 mmol gcat-1和0.46 mmol gcat-1),由于CO2的原位转化,其CO2转化率高达95%。此外,该催化吸附剂在10个循环周期内仍能保持良好的稳定性。这一双功能催化吸附剂的构建,形成了由物理吸附为主导吸附作用的新型空气源CO2捕集与重整转化一体化的思路,为人工类自然碳循环的构建提供了有效方法,一定程度上缓解了温室效应与能源供应之间的冲突。 图文导读 图1.空气源CO2捕集与重整转化一体化示意图 图2. 双功能催化吸附剂Ni6/NaA的形貌表征 图3. 双功能催化吸附剂Ni6/NaA的空气源CO2捕集与重整转化一体化的性能测试 作者简介 宣益民,中国科学院院士,教授,博导。长期从事能源高效传输、转换利用与储存等方面的研究,主持了国家自然科学基金重大项目、国防973项目、国家自然科学基金重点项目和国际合作重点项目等10余项,获国家自然科学二等奖1项、国家科技进步二等奖1项、何梁何利基金科学与技术进步奖、江苏省首届基础研究重大贡献奖等。现任中国工程热物理学会副理事长、International Journal of Heat and Mass Transfer Associate Editor、教育部高等学校能源动力类专业教学指导委员会副主任委员等。 刘向雷,教授/博导,国家重点研发计划首席科学家、航空飞行器热管理与能量利用工信部重点实验室主任。主要从事太阳能驱动清洁燃料合成、相变及热化学储能、航空航天器热管理等方面的研究,主持变革性国家重点研发计划项目、国家自然科学基金面上项目、江苏省碳达峰碳中和创新专项重大项目等,在领域著名期刊发表SCI学术论文120余篇,其中封面论文5篇,合作出版英文专著3部、。获中国工程热物理学会吴仲华优秀青年学者奖、爱思唯尔/雷蒙德维斯坎塔青年科学家奖、美国佐治亚理工学院最佳博士论文奖(Top 2%)等。入选国家青年特聘专家、中国科协“青年人才托举工程”、江苏省“双创人才”、江苏省“六大高峰高层次人才”等人才计划,入选福布斯中国30位30岁以下精英(科技领域)、强国青年科学家提名(全国40名)、江苏省青年双创英才等。 田程,南京航空航天大学能源与动力学院2021级博士生,师从刘向雷教授,主要从事空气源CO2捕集与转化一体化的研究。 文章信息 Tian C, Liu X, Liu C, et al. Air to fuel: Direct capture of CO2 from air and in-situ solar-driven conversion into syngas via Nix/NaA nanomaterials. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5782-z.
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