光催化是一种环境友好型的绿色处理技术,其利用自然界中丰富的光资源,产生具有强氧化功能的活性物质。光催化技术不仅适用于各种氧化催化反应,同时能够将水体、空气中的危害性有机污染物进行降解、矿化,彻底解决污染物引起的环境危害问题。因此,开发具备高效催化活性的光催化剂受到广泛关注。
近日,中山大学黄哲钢(点击查看介绍)团队开发了一种新型光催化材料,发展光敏分子主体(分子2)与氢键受体(分子1)间的主、客体识别作用,通过分子间氢键精确构筑了六元环共组装胶束,并以此为模板制备了有序多孔超分子光敏聚合物HOF1和HOF2。这种HOFs材料将光敏单元嵌入孔道的骨架上,避免了光敏单元聚集和孔道变形、堵塞等问题对光催化效率的不利影响。光催化实验表明,HOFs能够高效产氧(1O2),并成功被用于芘类污染物的光催化降解中,表现出高降解活性。
图1. 多维多孔光敏剂HOF1和HOF2结构示意图
基于分子间氢键作用构筑的超分子多孔聚合物(HOFs)是新型多孔有序晶体,重量轻、毒性小,而且能更定量地吸附挥发性气体和芳香性有机污染物颗粒。相对于其他多孔晶体,HOFs 结构可以利用相应的氢键主体和客体的结构及外部环境进行调控,进而通过分子识别和组装的过程对孔的表面结构进行改性。因此,研究团队利用较强识别功能的分子1逐步取代孔中的催化单元,降低催化基元的表面能,阻止催化剂的团聚、淬灭。
图2. 多孔光敏剂的光稳定性及光催化活性分析
实验结果表明,所构筑的多孔光催化剂具有超高的光化学稳定性和光催化活性,在芳香性污染物的氧化降解中展现出极高的催化转化率,在非均相催化剂结构的构筑、污染物降解领域有广阔的应用前景。
这一成果近期发表在Nature Communications上。
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Hierarchical porous photosensitizers with efficient photooxidation
Yajun Fang, Yuntian Yang, Rui Xu, Mingyun Liang, Qi Mou, Shuixia Chen, Jehan Kim, Long Yi Jin, Myongsoo Lee, Zhegang Huang
Nat. Commun., 2023, 14, 2503, DOI: 10.1038/s41467-023-38283-1
论文通讯作者及第一作者介绍
黄哲钢,中山大学高材系教授,博士生导师,广东省杰出青年基金获得者。以第一作者和通讯作者在Science,Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Nano Lett.等期刊上发表多篇高水平论文。
https://www.x-mol.com/university/faculty/64906
方雅俊,中山大学高材系硕士研究生,研究方向为多维超分子组装结构及超分子聚合物光催化、手性催化等非均相催化体系的应用探索。
杨云天博士,延边大学化学系硕士生导师,现中山大学化学学院院博士后,合作导师黄哲钢教授,从事自组装结构调控及光催化性质研究。
许锐,中山大学高材系2022届硕士,研究方向为均相、非均相吸附材料的设计与光催化应用,现任职华为技术有限公司东莞分公司,研发工程师。
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