单光子源是量子信息技术的核心部件，固态体系中的色心在量子信息技术、超灵敏探测、生物标记与传感等领域不断实现新突破。氮化铝 (AlN)是第三代/第四代半导体材料的一种，其薄膜具有较大的禁带宽度(~6 eV)，具有从大透明窗口到高耐热和耐化学性、压电效应、电光特性以及与互补金属氧化物半导体制造工艺的兼容性等优点，在保密通信/无线通信、芯片制造、环保、生物医疗等尖端科技领域具有广泛的应用前景。同时， III族氮化物半导体材料制造工艺成熟，可以实现圆晶级的材料制备和光量子集成芯片加工，为量子集成提供了巨大的便利。因此发展基于氮化铝的量子集成平台对于集成量子光学具有重要的意义。目前人们已经利用氮化铝制备实现了高Q值谐振腔，低损耗波导；氮化铝是作为宽禁带半导体，也已经有报道指出，在晶体中可以实现室温工作的单光子源，但是作为量子集成光路中的光源还存在着挑战：首先，AlN中的单光子源光学特性较差，表现为很高的背景荧光，零声子线占整个光谱发射的比例很低（德拜因子很低，仅有3%），发光线宽也比较大；要实现与谐振腔、光波导耦合，还需要精度控制单光子源的位置。如何实现在AlN中实现单窄线宽、高德拜因子，位置精密可控的单光子源，是发展氮化铝的光量子集成平台所迫切需要的问题。

图1. 飞秒激光制备氮化铝中单光子源的示意图及光谱和量子发射特性测试

近日，清华大学纳米光学团队的孙洪波教授，方红华副教授在Nano Letters上发表了飞秒激光制备氮化铝中高性能单光子源的研究。他们采用飞秒激光制备单光子发射的色心光源，在高质量的ALN单晶中利用飞秒激光脉冲与材料的非线性相互作用，实现超衍射光学极限的加工。在激光焦点处诱导形成量子缺陷，产生色心，在禁带中引入新的可以发光的色心能级。

图2. 飞秒激光加工的单光子源的光学特性

实验表明，在氮化铝单晶衬底上可以实现了单光子源的定位制备，且发光色心的加工产率达到50% 以上。非常有意思的是，飞秒激光制备的单光子源线宽窄，具有非常纯净的光谱，背景荧光也非常低，表现出单一尖锐的发射峰和非常弱的声子边带，经过计算得出单光子源的德拜因子可以达到 65%以上。通过监测其光谱变化和单光子计数发现激光制备的单光子源在长时间的光学激励下保持高度的稳定性。此外，研究团队还对制备色心的类型进行了第一性原理计算，提出了氧相关的缺陷可能是这类色心发射单光子源类型。

研究团队采用飞秒激光在氮化铝单晶衬底上定位制备出了高性能（室温下窄线宽，高德拜因子，高稳定性）的单光子源，产率可达50% 以上。本文研究结果证明AlN晶体可以实现稳定的高质量的室温单光子发射，显示出下一代量子光子芯片的巨大潜力，为发展基于氮化铝的集成量子平台提供了单光子源的可靠制备技术。

相关论文发表在Nano Letters上，清华大学博士研究生王晓杰为文章的第一作者，方红华副教授和孙洪波教授为通讯作者。

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Nano Lett. 2023, ASAP

Publication Date: March 20, 2023

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00019 

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