糖基化修饰是一种发生在蛋白质、脂质和RNA上的重要化学修饰。细胞膜表面的修饰聚糖可以通过与其它蛋白质或聚糖的近距离相互作用调节细胞功能。水分子介导的氢键网络在聚糖和生物分子的相互作用中发挥着极其重要的作用。此外，亲水材料对糖基化蛋白质和多肽的特异性识别和富集是当前糖基化修饰蛋白质组学深度分析的关键。氢键相互作用网络不仅影响亲水材料表面亲水层的形成和稳定，还影响着聚糖和亲水层之间的相互作用。界面氢键网络的调控不仅有助于调节聚糖相互作用的亲和力，还可以提高糖基化蛋白质和多肽的富集特异性。但是，如何有效调控界面氢键相互作用网络仍然面临较大挑战。

图1. 甲醇的疏水水合作用增强亲水材料表面亲水层内氢键相互作用。在“H₂O-rich”层中，水分子以无序的液态结构为主（a），而在“CH₃OH&H₂O-rich”层中，水分子呈现疏水增强的结构，具有更多的四面体有序结构和更强的氢键网络（b）。

近日，中国科学院大连化学物理研究所王方军研究员等人在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了引入疏水水合作用调控界面氢键网络从而增强聚糖相互作用的研究。基于甲醇分子微疏水界面周围水分子氢键网络增强的策略，实现了对聚糖修饰亲水材料表面亲水层内氢键网络的调控，增强了亲水材料和糖基化多肽的相互作用。

图2. MD模拟“H₂O-rich”和“CH₃OH&H₂O-rich”亲水层在298 K时氢键相互作用的平均寿命和数目。

由于疏水水合作用，在甲醇分子微疏水界面周围的水分子呈现出更加有序的结构和增强的氢键相互作用网络。采用甲醇-水-乙腈三元混合溶液，将聚糖修饰亲水材料表面的亲水层组成由“H₂O-rich”改变为“CH₃OH&H₂O-rich”，使得糖基化多肽与亲水层的界面氢键相互网络更加稳定、寿命更长，显著提升了糖基化多肽的识别和富集效率。

研究团队将疏水水合作用引入亲水相互作用中，极大地促进了聚糖修饰亲水材料-溶液界面上聚糖-糖基化多肽的相互作用，实现了完整糖肽的高效富集。本文设计的疏水水合作用调节界面氢键网络的策略在生物分子相互作用的研究中具有广泛的应用前景。

相关论文发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，大连医科大学副教授、中国科学院大连化学物理研究所访问学者刘静为文章的第一作者，中国科学院大连化学物理研究所王方军研究员为通讯作者。

王方军研究员：2011年于中科院大连化物所获博士学位，师从邹汉法研究员。研究工作致力于生物大分子质谱新仪器、新方法及其在生命组学、医药健康等领域的应用研究。搭建了50-150 nm可调波长极紫外激光解离-串联质谱，提出了位点光解离碎片产率和原位化学标记效率定量表征蛋白质结构变化的两种质谱分析新原理，实现亚微克蛋白质复合物序列和结构变化单氨基酸位点分辨表征；发展了糖基化、磷酸化等翻译后修饰蛋白质组学高灵敏度定性和定量分析新技术、新方法，应用于癌症等重大疾病机制研究。在J. Am. Chem. Soc.， Chem. Sci.，ACS Nano，ACS Appl. Mater. Inter.，Anal. Chem.等期刊发表论文130余篇，他引4000余次。

课题组网站：

http://www.18t5.dicp.ac.cn/ 

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ACS Applied Materials & Interfaces. 2023, ASAP

Publication Date: March 29, 2023

https://doi.org/10.1021/acsami.3c00387 

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