二氧化碳(CO2)的过量排放会引起温室效应等环境问题,电催化还原CO2制备高附加值化学品不仅可以降低CO2的排放量,助力“双碳”目标的实现,还可以将可再生电能存储到易于输运的化学品中,解决间歇性电能不易储存的问题。当前,电催化CO2还原比较便捷的装置是H型电解池,但该装置需要将CO2直接通入电解液中,CO2低的溶解度导致较低的电催化活性,同时,阴极和阳极间的电解液会产生欧姆电势降,进而降低整个反应体系的能量效率,这些因素都不利于提高电催化CO2还原的经济效益。虽然流动相电解池可以直接将CO2通过气体扩散层导入到催化剂界面,有效避免CO2溶解度较低的问题,提高电催化CO2还原的电流密度,但该反应装置中阴极和阳极间仍存在流动电解液,电解液的欧姆电势降依然不利于能量效率的提升。膜电极电解池是目前可以高效、低能耗电催化转化CO2的有效途径,气体CO2直接导入阴极催化剂界面,阴极和阳极间只有一层离子交换膜,阳极电解液可以通过外循环进行流动,该构造有效降低了阴阳两极内电阻并提高了CO2的扩散和转化效率。因此,膜电极技术的发展将有望推动电催化CO2转化迈向工业应用。
近日,中国科学院大连化学物理研究所邓德会研究员和武汉纺织大学张政博士等人发表了膜电极电催化CO2还原的综述论文,对膜电极电催化CO2还原的工作原理和应用进行了系统总结。首先讨论了膜电极电解池中各组件的特点和工作方式,包括阴极气体扩散电极、离子交换膜、阳极氧气析出的替代反应等;接着分析了膜电极各部件的电压降及其相应的测量方法,为电催化CO2还原的能耗解析提供了参考;在此基础上,总结了膜电极电催化还原CO2制备一氧化碳、甲酸、甲醇、甲烷和C2+等产物的应用,阐述了不同种类催化剂对还原产物选择性和活性的影响,以期为针对特定产物合理设计催化剂提供参考;最后,文章对膜电极电催化CO2还原的前景和挑战进行了展望,指出目前研究主要利用工作面积较小的膜电极电解池,当在实际应用中将工作电极放大以及组装成电堆后,更加复杂的气体扩散及水管理等问题将成为膜电极研究的难点和重点。另外,如何利用原位表征技术揭示膜电极电催化CO2还原的反应机理也是当前亟需解决的问题,这些都需要进行深入的研究。相关论文发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。
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Membrane Electrode Assembly for Electrocatalytic CO2 Reduction: Principle and Application
Zheng Zhang*, Xin Huang, Zhou Chen, Junjiang Zhu, Balázs Endrődi, Csaba Janáky, Dehui Deng*
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302789
邓德会研究员简介
邓德会,中科院大连化物所研究员,博导,国家杰出青年科学基金获得者,国家重点研发计划首席科学家。2007年于四川大学获双学士学位,师从石碧院士、廖学品教授;2013年于中国科学院大学获博士学位,师从包信和院士、潘秀莲研究员,2013年受聘到中科院大连化物所工作至今;期间于2015-2016年在美国斯坦福大学做访问学者,合作导师戴宏杰院士。目前担任中科院大连化物所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组(509组)组长。
邓德会研究员聚焦能源小分子催化转化方面的基础科学与应用研究,在二维催化材料表界面调控研究的基础上,针对C1等能源小分子转化过程中的重大科学问题和挑战开展了系统的研究,已取得的主要研究成果包括:1)原创提出“铠甲催化”概念,解决了非贵金属催化剂在苛刻反应条件下活性低和稳定性差的难题,基于此研制出低能耗、长寿命电解水制氢系统并实现产业应用;2)首次利用石墨烯限域单铁中心实现了甲烷室温直接催化转化;3)首次利用二维硫化钼硫空位限域的钼原子实现了低温、高效、长寿命催化二氧化碳加氢制甲醇。共发表SCI论文89篇,SCI他引1.4万余次,20篇ESI高被引论文(top 1%),单篇被引用超过700次的论文7篇,H因子48。作为通讯或第一作者(含共同)在Nat. Catal.、Nat. Nanotechnol.、Chem. Rev.、Chem、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Natl. Sci. Rev.等国际知名刊物上发表论文78篇(其中影响因子大于10的论文58篇);申请专利102件,含国际专利10件,授权36件。主持科技部国家重点研发计划项目、基金委重大项目(课题)、英国bp公司国际合作项目等多个纵向和横向项目。获基金委杰出青年基金支持(2022),入选教育部“青年长江学者”(2018)、中科院青促会优秀会员(2019)。获2020年度国家自然科学奖一等奖(第四完成人)、中科院青年科学家奖(2022)、第一届中国科学院青年五四奖章(2022)、日本化学会“杰出报告奖”(2018)、中国化学会青年化学奖(2017)等荣誉。目前担任Chem Catal.、Nano Res.、J. Energy Chem.、EnergyChem、The Innovation、Surf. Sci. Tech.、化学学报、结构化学等期刊的(青年)编委或顾问编委。
邓德会研究员课题组常年招收博士后,有兴趣者请发送个人简历和代表作到:E-mail: dhdeng@dicp.ac.cn。
邓德会
https://www.x-mol.com/university/faculty/48476
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张政博士简介
张政,武汉纺织大学讲师,硕士研究生导师。2020年博士毕业于厦门大学(中国科学院大连化学物理研究所联合培养),师从邓德会研究员;博士毕业后赴匈牙利塞格德大学从事博士后研究工作,合作导师为Prof. Csaba Janáky;2022年入职武汉纺织大学。长期从事电催化CO2/CO还原催化剂表界面调控和膜电极器件设计及优化等研究。主持湖北省自然科学基金、湖北省教育厅科技研究计划青年人才项目、武汉纺织大学启动经费、湖北省重点实验室开放基金等项目。目前已在Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Funct. Mater.、Cell Rep. Phys. Sci.、Nano Res.、EES Catal.等学术期刊发表论文十余篇,发表论文被Nature、Nat. Energy、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev等期刊他引500余次,受邀担任Adv. Mater.、Environ. Sci. Technol.等期刊的审稿人。
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