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徐弋凯研究员团队Nat. Commun.:皮克林乳液的通用无修饰合成策略与其在SERS、界面催化中的应用

皮克林乳液是由吸附到油-水界面的固体粒子稳定而成的乳浊液,在众多领域都有重要的应用。制备稳定的皮克林乳液不仅需要克服纳米粒子相互间的静电排斥,还需要吸附在界面上的粒子具备特定的亲疏水性质以稳定弯曲的液珠界面。因此,以往制备由贵金属纳米粒子组装而成的皮克林乳液的需要使用表面修饰剂对纳米粒子的表面进行改性,但表面修饰剂的存在也极大限制了产品乳液的性能与应用。


针对上述挑战,英国贝尔法斯特女王大学徐弋凯研究员(点击查看介绍)团队设计了一种基于促进剂和稳定剂共作用的通用无修饰合成策略,可用于制备各类表面洁净的皮克林乳液材料。其中,促进剂用于平衡纳米粒子间的静电排斥,而稳定剂用于稳定乳液。利用此法,可以将各类无修饰功能型纳米粒子插空填入到由稳定剂稳定的液珠界面,实现一系列具有优异等离激元和催化性能的表面洁净皮克林乳液材料的制备,在表面增强拉曼光谱(SERS)和界面催化等领域中有着重要的应用前景。相关论文发表于Nature Communications

图1. 皮克林乳液材料的无修饰合成方法和稳定机制示意图。


表面洁净皮克林乳液的制备过程十分简单,只需将少量促进剂、水胶体和不相溶的稳定剂油胶体混合、摇动即可。其中,促进剂是一类与纳米粒子持相反电荷的油溶性分子,可用于屏蔽在油-水界面上的带电纳米粒子间的静电排斥,促进纳米粒子的组装(Nano Lett., 201616, 5255)。稳定剂是例如碳纳米管等具有合适亲疏水性的纳米粒子,用于稳定弯曲的油-水界面。上述方法不涉及任何化学特异性相互作用,因此可以直接用于合成各类表面洁净的皮克林乳液。同时通过变换稳定剂的种类,可以制备出稳定的油包水或水包油皮克林乳液材料。

图2. 表面洁净的CNTs-AuNPs(碳纳米管-金)皮克林乳液在SERS检测中的应用展示。


在成功制备出表面洁净的皮克林乳液后,徐弋凯研究员团队对其在SERS检测中的应用性能进行了探究(图2),发现与传统由修饰剂合成的皮克林乳液相比,表面洁净的CNT-AuNPs作为SERS基底能给检测极限带来多个数量级的提升,并且可以用于检测各类弱吸附的目标分子。另外,利用此方法制备出的表面洁净皮克林乳液在催化领域也有极高应用潜力(图3)。催化反应的进行一般需要反应物取代催化剂表面的分子,并吸附至催化剂表面,因此传统的由修饰剂合成的皮克林乳液的催化活性一般较低且很难在催化反应中保持稳定。由于SiO2稳定剂具有极好的化学稳定性,因此利用无修饰合成策略制备的SiO2NPs-AgNPs(二氧化硅-银)皮克林乳液可以在催化反应中长期保持稳定,并且拥有相当优异的催化活性。

图3. 表面洁净的SiO2NPs-AgNPs皮克林乳液在界面催化中的应用展示。


总结与展望


该工作提出了一种全新的皮克林乳液合成策略,通过引入促进剂、稳定剂,让纳米粒子在组装的过程中保留了其原始的表面性质,从而使产物皮克林乳液的性能得到了显著提升。该方法打破了皮克林乳液合成对表面修饰剂的绝对依赖,为今后纳米组装体和其新应用的开发提供了新思路。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

General approach to surface-accessible plasmonic Pickering emulsions for SERS sensing and interfacial catalysis

Yingrui Zhang (张颖锐), Ziwei Ye (叶子纬), Chunchun Li (李淳纯), Qinglu Chen, Wafaa Aljuhani, Yiming Huang, Xin Xu, Chunfei Wu, Steven E. J. Bell & Yikai Xu (徐弋凯)*

Nat. Commun., 202314, 1392, DOI: 10.1038/s41467-023-37001-1


通讯作者信息


徐弋凯,现就职于英国贝尔法斯特女王大学,任PI、博士生导师,英国人才计划Leverhulme Early Career Fellowship项目获得者,发表论文30篇,参与著写书籍一章节,其中以第一或通讯作者在Chem、Nat. Commun.、JACS Au、Angew. Chem.、Nano Lett.、Small、Appl. Mater. Today、Nanoscale、J. Mater. Chem. C等主流学术期刊上发表论文20篇,截至目前所有工作累计获引2000余次。受邀担任Carbon Capture Science and Technology副主编,以及Nanoscale Horizons青年顾问。在2021年受同行推荐被英国皇家化学会J. Mater. Chem. C、Analyst和旅英中国学人化学科学与技术协会分别授予“新锐科学家”荣誉称号。


https://www.x-mol.com/university/faculty/347375 


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