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湖南大学王侯Langmuir | 过硫酸盐高级氧化中碳基材料的构-效关系

英文原题:Structure-function correlations of carbonaceous materials for persulfate-based advanced oxidation

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通讯作者:王侯,湖南大学环境科学与工程学院

作者: Yanlan Zhao (赵燕兰), Hou Wang (王侯) 


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摘要图片


背景介绍


碳基材料(CMs)作为基于过硫酸盐高级氧化工艺(PS-AOP)中的一种高效催化剂,在环境修复中的应用受到了越来越多的关注。已有大量的实验和理论研究证明了碳基材料的结构及其表面特性与其在 PS-AOP 中的催化反应效率之间存在联系。本文详细讨论了碳基材料的微观结构对催化反应效率的影响,可能取决于反应途径,主要包括吸附、自由基途径和非自由基途径。如何合理地调控碳基材料的固有性质,控制反应途径和催化效率是该研究领域的重点和难点。


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图1. CMs/PS 体系中自由基和非自由基途径示意图。



文章亮点


近日,湖南大学王侯副教授在 Langmuir 上发表了关于过硫酸盐高级氧化中碳基材料构-效关系的观点性文章。文章详细讨论了碳基材料的性质(主要包括维度、电子构型、晶体结构与缺陷、孔径结构和表面积、表面含氧官能团、杂原子掺杂和金属离子掺杂)对 PS 活化效率以及反应途径的影响。研究结果发现这些性质会影响反应界面、电子转移过程、活性位点、传质和吸附过程,进而提出目前面临的挑战是如何设计出具有可控结构的碳基材料,以精确调节反应途径和催化效率。


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图2. 碳基材料的结构特征。


总结/展望


基于以上讨论,研究小组提出了高效碳基催化剂的制备需要对碳的结构和表面特性进行适当的调控。一个主要的挑战是构建具有均匀活性位点、晶体结构、孔隙率和缺陷的特定碳基材料,以提高污染物的选择性。人工智能(例如,机器学习)为设计具有理想结构特性的新型碳基催化剂提供了方法。为了使催化剂具有良好的表面亲和力、络合力和静电吸引力,应采用绿色常规和低成本原料的合成方法对碳材料表面进行功能化。此外,在改性过程中,很难准确检测到碳键的变化以及掺杂原子在结构中的具体位置。若能在分子水平上可视化研究碳基材料活化 PS 与电子转移的过程将有助于可调控碳材料的合成。在 CMs/PS 体系中,污染的去除主要依靠吸附、自由基和非自由基途径,但是目前还难以控制三种途径的选择性。因此,将实际反应参数与理论计算相结合将是一种有效的策略,不仅可以推断出有机物的裂解和复杂的相互反应,还可以指导碳构型、缺陷、掺杂杂原子和表面含氧官能团在PS活化中的作用以及它们之间的协同作用。总之,将人工智能与实际的实验数据相结合是制备可控碳材料、优化反应参数、探索催化路径和动力学的未来趋势。 


相关论文发表在 Langmuir 上,湖南大学博士研究生赵燕兰为文章的第一作者,王侯副教授为通讯作者


作者信息



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王侯,工学博士,湖南大学2021年海外引进人才,副教授,博士生导师,新加坡南洋理工大学博士后研究员(2016-2021)。从事非均相催化水污染控制(如纳米技术、光催化技术等)、污水资源化与能源化、固体废物资源化的研究。主持和参与国家自然科学基金、新加坡科技研究局学术研究基金、新加坡教育部学术研究基金等科研项目多项。以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Appl. Catal. B: Environ., Water Res., Mater. Today等国际著名期刊上发表论文60余篇,10篇入选ESI-1‰热点论文,26篇入选ESI-1%高被引论文;发表论文总引用次数18000余次,h指数74。获授权发明专利20余件。连续多年入选全球前2%顶尖科学家长期和年度影响力榜单,全球顶尖前10万科学家。现兼任Journal of Hazardous Materials、Scientific Reports、Chinese Chemical Letters和Environmental Science & Ecotechnology的(青年)编委;欢迎环境、化学、材料学等相关专业的同学加入研究组,攻读硕士学位。

联系邮箱:wangh@hnu.edu.cn

http://ee.hnu.edu.cn/info/1007/26635.htm 


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Langmuir 2021, 37, 48, 13969–13975 

Publication Date: Nov. 25,  2021

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.1c02755 

Copyright © 2023 American Chemical Society


关于 Langmuir

IF 2021: 4.331

Citaions 2021: 129,693

CiteScore 2021: 6.7


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  • 主编Gilbert Walker(University of Toronto)

Langmuir is the leading journal focusing on the science and application of systems and materials in which the interface dominates structure and function. Submissions on original advances in the understanding and particularly the rational design of interfaces, including novel concepts and emerging areas, are welcome.


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