安徽工业大学/中国科大曾杰、周仕明团队Angew：氧电催化中的自旋调控

当前，日益严峻的化石能源短缺和环境污染问题促使人们寻求清洁、可持续的能源储存和转换系统。开发高效、稳定的电催化剂是解决能源短缺的关键措施之一。近年来，3d金属氧化物因其低成本、可调的电子结构等优点受到广泛关注。3d金属氧化物的催化性能与其电子结构密切相关。氧化物的电荷转移能力、金属-氧的轨道杂化程度、活性中心的价态以及自旋态等因素都会影响氧化物的电子结构。其中，调控3d金属活性中心的自旋态可以直接影响金属氧化物中金属-配体键的杂化强度和对关键反应中间体的吸附行为，从而提高过渡金属氧化物的催化性能。基于此，安徽工业大学/中国科学技术大学曾杰教授（点击查看介绍）团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition 上发表题为“Regulating Spin States in Oxygen Electrocatalysis”的综述论文，重点讨论了自旋态调控在氧电催化反应中的作用、表征手段以及调控策略（图1）。

图1. 过渡金属氧化物活性中心自旋态的表征手段及调控策略。

在本文中，作者首先探讨了3d金属氧化物活性中心自旋态转变在催化反应中的作用，主要包括：影响金属-配体键的杂化强度和优化关键反应中间体的吸附行为。在此基础上，作者阐述了几种表征自旋的手段，包括温度相关的磁化率（Temperature-Dependent Magnetizations）、X射线吸收谱（X-ray Absorption Spectroscopy）、电子能量损失谱（Electron-Energy-Loss Spectroscopy）和穆斯堡尔谱（Mössbauer Spectroscopy）。接着，作者总结了调控过渡金属氧化物活性中心自旋态的一些策略，例如：尺寸调控、缺陷诱导、晶格取代、近邻原子诱导、金属-载体强相互作用以及结晶度和晶格取向。最后，作者从自旋态转变对反应中间体的影响、自旋态的原位表征技术和精准调控自旋态三个方面对这一重要领域的未来研究方向进行了展望。

本文的共同第一作者为张志荣特任副研究员、博士生马沛宇和罗雷特任副研究员，通讯作者为安徽工业大学/中国科大曾杰教授和中国科大周仕明副教授。

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Regulating Spin States in Oxygen Electrocatalysis

Zhirong Zhang, Peiyu Ma, Lei Luo, Xilan Ding, Shiming Zhou, Jie Zeng

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216837

作者团队简介

曾杰教授：安徽工业大学党委常委、副校长，中国科学技术大学讲席教授。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在Nature、Nat. Nanotechnol.、Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Commun.等高影响力学术期刊发表了211篇论文，SCI总被引用18000余次，H因子为71，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍4部。荣获中国青年科技奖“特别奖”、Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展、2022年国内十大科技新闻。

https://www.x-mol.com/university/faculty/73363