刘生忠、王博伦ACB：多空位协同驱动晶格氧，助力NiFe水滑石高效水氧化

电解水制氢可以有效缓解我国能源危机与环境污染，对实现“双碳”战略目标具有重大意义。然而，发生在阳极的OER反应过程涉及四电子转移，其缓慢的动力学严重制约了电催化分解水的制氢效率。长期以来，科研工作者致力于研发高性能、低成本、高稳定性的OER催化剂。其中，NiFe层状双氢氧化物 (NiFe LDH) 被认为是最佳的候选者。但是，NiFe LDH电催化剂通常遵循传统的吸附演化机制 (AEM)，其理论过电位最小约为0.37 V。研究表明，晶格氧氧化机制 (LOM) 驱动水氧化反应，可突破HOO*和HO*之间传统的依赖关系，降低OER基元反应的热力学势垒，有望赋予NiFe-LDH催化剂更高的本征活性。

图1. NiFe-LDH@NF的制备与表征

基于此，陕西师范大学刘生忠教授与吉林大学王博伦博士发表研究型论文，报道了自支撑NiFe-LDH纳米片晶格氧机制的研究。文章主要亮点：（1）通过简单的一步水热法制备出具有铁空位和氧空位的自支撑NiFe-LDH@NF。（2）氧和铁空位的集成，增加了活性中心的配位不饱和位点，优化了LOM机制中含氧中间体的吸附，显著增强了NiFe-LDH@NF的电催化析氧活性。（3）原位电化学拉曼及DFT理论结果表明铁和氧空位之间的协同效应促进了重构活性层的产生。（4）OER动力学分析表明，氧空位诱导NiOOH的形成与氧离子插层赝电容有关。（5）在AEM机制与LOM机制的协同作用下，Ni_0.3Fe_0.7-LDH@NF具有优异的电催化水氧化活性 (184 mV@ 10 mA•cm^-2; Tafel斜率56.68 mV•dec^-1)，是目前报道的最佳析氧电催化剂之一。

图2. Ni_0.3Fe_0.7-LDH@NF优异的电催化析氧性能

作者相信，该篇论文对理解NiFe-LDH催化剂与晶格氧机制之间的内在关系具有重要指导意义。目前论文已在国际知名期刊Appl. Catal. B: Environ.上发表。论文第一作者为陕西师范大学博士研究生翟逸玥，通讯作者为吉林大学王博伦博士与陕西师范大学刘生忠教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Synergistic effect of multiple vacancies to induce lattice oxygen redox in NiFe-layered double hydroxide OER catalysts

Yiyue Zhai, Xiangrong Ren, Yu Sun, Deng Li, Bolun Wang, Shengzhong (Frank) Liu

Appl. Catal. B: Environ., 2022, 323, 122091, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122091

导师介绍

刘生忠

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