环境空气中的臭氧(O3)是名副其实的“健康杀手”。尽管O3氧化性强、反应活性高,但其本身相对稳定,在环境空气中通常的存在浓度(ppb级别)下,几乎不会自发分解为氧气。大量研究表明,长期暴露在含有即使微量O3的环境中,也可能会引发呼吸系统和心血管系统疾病。近年来,全球各地严重的O3污染发生频率有上升态势,因此,为保护生态环境和人类健康,O3污染防控相关研究具有重要意义。
图1. 双金属MOF PCN-250(Fe2Co) 作为多孔催化剂用于O3和VOCs去除。
作为一类新兴的材料,金属有机框架(MOFs)因其可调的结构和多样化的功能作为催化剂在众多催化反应中备受关注,也包括O3分解反应。此外,与过渡金属氧化物相比,MOFs具有多孔性,因此不仅可以在内孔表面提供更多的催化活性位点,也有可能成为先进的多功能材料,在分解O3的同时通过吸附去除空气中的其他污染物分子。
图2. PCN-250(Fe2Co) 与对比材料的O3去除效率。
本研究展示了一系列同构的双金属MOFs催化O3分解及吸附去除挥发性有机化合物(VOCs)的性能和应用潜力(图1)。其中,PCN-250(Fe2Co) 在室温0-80%相对湿度下,对含1 ppm O3的连续空气流表现出100%的O3去除效率(图2)。该MOF室温下在水中浸泡30天,在环境空气暴露4个月,或在接触较高浓度O3(50 ppm)100小时后,孔隙率和晶体结构保持不变,且其对O3催化分解的能力不受影响。基于实验结果和DFT计算,作者提出了PCN-250(Fe2Co) 在干、湿条件下催化分解O3的反应机理。
另一方面,VOCs不仅是一类有害的空气污染物,也是大气中生成O3的主要前驱物质。由于比表面大、孔尺寸适中,PCN-250(Fe2Co) 对各种VOCs都具有较强的吸附能力,有望在催化O3分解的同时吸附去除空气中低浓度的VOCs,实现空气的多重净化。这种吸附性能是大多数其他O3分解催化剂不具备的。这项研究为开发用于空气污染控制的新材料开辟了一条新的途径。
此工作近期发表在Nature Communications,北京工业大学博士研究生董辰与北京师范大学博士研究生杨佳佳为本文的共同第一作者。北京工业大学谢林华、李建荣,北京师范大学崔刚龙为共同通讯作者。
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Catalytic ozone decomposition and adsorptive VOCs removal in bimetallic metal-organic frameworks
Chen Dong, Jia-Jia Yang, Lin-Hua Xie, Ganglong Cui, Wei-Hai Fang, Jian-Rong Li
Nat. Commun., 2022, 13, 4991. DOI: 10.1038/s41467-022-32678-2
导师介绍
李建荣
https://www.x-mol.com/university/faculty/49832
崔刚龙
https://www.x-mol.com/university/faculty/37834
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