随着全球能源危机和环境污染的加剧,氢能等下一代绿色能源的发展受到广泛关注。太阳能驱动的整体水分解为H2和O2是产生绿色和可再生能源的理想方式。共价有机框架(COFs)作为一类新兴的有机多孔材料,具有有序的晶体结构和可设计性,在光催化应用领域显示出巨大的潜力。然而,由于缺乏足够的空穴氧化电位以及电子载流子的有效分离、传输和利用,目前的COFs及其异质结仍然难以有效地驱动整个水分解反应。理论上,通过应变或应力将极化电场等强驱动力引入光催化剂将显着提高其光生电子转移效率,进一步提高光催化活性。不幸的是,没有相关的研究报告并实现在COF异质结中将极化电场和光照有效结合,并用于整体水分解。
图1. BiFeO3@TpPa-1-COF核壳异质结的合成工艺和形貌表征
近日,济南大学的李魁、程新教授和华南师范大学的兰亚乾教授合作,通过共价键将COF和压电材料结合在一起,构建了高效的Z型异质结构压电光催化剂用于整体水分解。
图2. 压电-光催化性能测试
受益于BiFeO3纳米片极化电位产生的内建电场和TpPa-1-COF丰富的活性位点的协同效应,有效的促进了载流子的分离和利用效率,最佳的COF-BFO20-C催化剂在超声振动和模拟太阳光照射的激发下,H2和O2的产率分别为1416.4和708.2 μmol•h-1•g-1,显着高于独立的TpPa-1-COF和BiFeO3。据目前已有报道,这是目前报道的基于TpPa-1-COF复合材料和压电材料中性能最好的催化剂。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition上。
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Piezo-Photocatalytic Synergy in BiFeO3@COF Z-Scheme Heterostructures for High-Efficiency Overall Water Splitting
Mei-Ling Xu, Meng Lu, Guan-Ying Qin, Xiu-Mei Wu, Ting Yu, Li-Na Zhang, Kui Li, Xin Cheng, and Ya-Qian Lan
Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210700
导师简介
李魁副教授,近年来主持国家自然科学基金面上、青年等纵向科研项目,总经费100余万元;启动及横向经费50余万元。研究兴趣为多孔纳米晶光催化剂设计、制备及其能源转化应用研究,以第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Chem. Sci., Appl. Catal., B 等SCI期刊发表论文30余篇,其中,中科院JCR一区论文16篇;应邀成为Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等国际知名SCI期刊审稿人。
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兰亚乾,华南师范大学教授、博士生导师,教育部工程研究中心主任,英国皇家化学学会会士。2009年获得东北师范大学物理化学博士学位,2010-2012年日本学术振兴会(JSPS)博士后,日本产业技术综合研究所(AIST)关西中心外国人特别研究员。独立工作后获国家杰出青年基金、第四批国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部青年长江学者奖励计划、国家优秀青年科学基金、江苏省“双创团队”领军人才、江苏省杰出青年基金等人才称号。现担任中国化学快报(CCL)副主编,National Science Review学科编辑组成员、Inorganic Chemistry、EnergyChem、Scientific Reports、结构化学等期刊编委和顾问编委。主要从事配位化学研究,致力于晶态材料在能源领域的应用探索。近五年来以通讯作者在PNAS、Nat. Commun.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Matter、Natl. Sci. Rev.等期刊上发表通讯作者论文200余篇。论文被他引20000多次, ESI高引论文26篇,个人H-index 75,连续入选科睿唯安“高被引科学家”(化学)和爱思唯尔“高被引学者”。
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