对于传统催化剂的制备,人们一般是通过减小催化剂颗粒的尺寸来提高贵金属原子的使用效率。因为尺寸越小,催化剂颗粒的比表面积就越大。然而在反应过程中,小尺寸的催化剂颗粒往往容易发生团聚或者从载体表面上脱落下来。佐治亚理工学院Younan Xia教授的研究团队近期成功地解决了这个难题。
Credit: Younan Xia/Georgia Tech
作为一个例子,他们制备了表面结构可控的铂纳米笼。当纳米笼的壁只有几个原子层厚时,即使颗粒的尺寸增加也不会影响原子的使用效率。
他们首先在钯纳米晶表面均匀沉积几个原子层厚的铂原子壳,然后把钯刻蚀掉,得到只有3-4个原子层壁厚的铂纳米笼。密度泛函理论计算结果表明,在铂原子沉积的过程中,一小部分钯原子会扩散进铂原子层内;在刻蚀过程中,最外层的钯原子首先被刻蚀掉,形成表面空穴,然后里面几层的钯原子扩散到这些空穴上继续被刻蚀掉,从而形成了一些具有几个原子宽的通道,进而使得内部的钯原子不断被刻蚀掉,最终形成铂纳米笼。他们分别以钯纳米立方体和八面体为模板,成功制备了具有{100}和{111}裸露晶面的铂纳米笼。当用于氧气还原反应,八面体铂纳米笼表现出更优越的电催化活性和稳定性。
这一研究成果发表在《Science》上。
http://www.sciencemag.org/content/349/6246/412.full
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