机器学习模型筛选新型高分子气体分离膜

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

高分子气体分离膜是用于从混合气体中分离特定气体的高分子材料，它基于的原理是高分子结构对不同气体的渗透率不同，从而可以从混合气体中分离出氧气、甲烷、二氧化碳等气体。气体分离膜技术广泛应用于气体分离提纯和废气排放处理领域。虽然随着技术进步，针对新型高分子气体分离膜结构的研发工作不断取得进展，但是传统的试验试错方法已经很难满足新型膜结构的开发需要。

康涅狄格大学Ying Li团队提出的机器学习框架有效地改进了传统的试验研究模式。已有的试验结果和大量的历史数据中隐含着高分子的化学结构与其性能之间的相关关系。通过建立合理的机器学习模型，可以对给定的高分子结构进行快速地分析，并准确评估其气体分离性能。同时可以建立分子动力学模型用来验证机器学习模型的准确性与可靠度。

图1. 机器学习框架用于发现新型高分子气体分离膜的流程图。

基于历史数据建立的机器学习模型有着清晰的物理含义，针对不同气体的渗透性能，模型能够对不同原子团的影响和贡献进行量化分析。同时该机器学习模型可以被高效地应用于新型高分子结构，从而快速筛选出高性能的气体分离膜结构。该团队同时建立了超过900万个假想高分子结构，包括均聚物、梯形聚合物和聚酰亚胺结构等，最终能够从中筛选出同时具有较高气体渗透率和较高气体选择性的若干高分子结构。通过评估，这些新型高分子结构同时具有有效的化学结构，较易合成，并且在多种溶剂中可溶。这为后续的试验研究提供了清晰的方向与指导。

图2. 机器学习筛选出的具有高渗透系数的高分子结构，以及分子动力学模拟得到的渗透系数验证比较。

这一成果近期发表在Science Advances 上，文章共同第一作者是加州理工学院化学与化学工程系博士生Jason Yang，康涅狄格大学机械工程系博士后Lei Tao (陶磊) 博士，及康涅狄格大学机械工程系博士后Jinlong He (贺金龙) 博士。康涅狄格大学化学与生物分子工程系Centennial Professor of Engineering Jeffrey McCutcheon教授作为共同作者对这项工作提供了重要的指导。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Machine learning enables interpretable discovery of innovative polymers for gas separation membranes

Jason Yang, Lei Tao, Jinlong He, Jeffrey R. McCutcheon, Ying Li

Sci. Adv., 2022, 8, eabn9545. DOI: 10.1126/sciadv.abn9545

Ying Li 博士简介

Dr. Ying Li joined the University of Connecticut in 2015 as an Assistant Professor in the Department of Mechanical Engineering. He received his Ph.D. in 2015 from Northwestern University, focusing on the multiscale modeling of soft matter and related biomedical applications. His current research interests are: multiscale modeling, computational materials design, mechanics and physics of polymers, machine learning-accelerated polymer design. Dr. Li’s achievements in research have been widely recognized by fellowships and awards, including NSF CAREER Award (2021), Air Force’s Young Investigator Award (2020), 3M Non-Tenured Faculty Award (2020), ASME Haythornthwaite Young Investigator Award (2019), NSF CISE Research Initiation Initiative Award (2018) and multiple best paper awards from major conferences. He has authored and co-authored more than 100 peer-reviewed journal articles, including Physical Review Letters, ACS Nano, Biomaterials, Nanoscale, Macromolecules, Journal of Mechanics and Physics of Solids and Journal of Fluid Mechanics, etc. He has been invited as a reviewer for more than 90 international journals, such as Nature Communications and Science Advances. Dr. Li’s lab is currently supported by multi-million-dollar grants and contracts from NSF, AFOSR, AFRL, ONR, DOE/National Nuclear Security Administration, DOE/National Alliance for Water Innovation, and industries.

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：高分子气体分离膜在减缓气候变化比如碳捕获方面发挥着关键作用。设计可靠的、高选择性的气体分离膜是有效减少人为 二氧化碳排放的重要手段。Roberson 上限指出气体分离膜很难同时兼顾选择性和渗透性，因此设计同时具有高选择性与高渗透性的二氧化碳分离膜是一个研究的热点问题。然而，目前已知的能够突破二氧化碳 或者其他气体分子 Roberson 上限的高分子膜结构屈指可数。所有我们提出了一直可解释的、可靠的机器学习 模型，用来发现具有理想气体分离性能的新型高分子。我们通过机器学习 模型筛选了超过 900 万个假想聚合物，并识别了数千个远高于当前 Robeson 上限的新型结构。其中许多新型高分子膜的氧气 和 二氧化碳 渗透率比目前已有的高分子膜高几个数量级。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：本项研究中的最大挑战是如何定义合适的化学空间来筛选高性能气体分离膜结构。我们考虑了三个不同的数据集，包括均聚物，梯形聚合物、和聚酰亚胺结构等。它们覆盖了不同的化学空间，包含了超过900万种可能的结构，为我们筛选出新型的高性能气体分离膜结构提供了基础。同时为了使机器模型有清晰的物理含义，我们使用SHAP（SHapley Additive exPlanations）分析提取特征重要性来解释我们的机器学习模型，从而确保我们的机器学习模型与许多既有的膜结构的设计原则是一致的。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？

A：在全球节能减排的背景下，工业领域特别是煤电及石化行业对二氧化碳气体分离膜（碳捕集）有着迫切的需求。同时这种以数据为中心的方法可以很容易地进行调整和推广，比如设计用于水处理的高分子膜等。相信我们所提出这种基于数据的设计模式能够帮助高分子分离膜领域的研究人员更高效地进行他们自己的高分子材料设计。