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背景介绍
催化加氢硝基芳烃合成芳香胺类化合物在化学工业中具有广泛应用,发展绿色、高效的非贵金属催化剂应用于该过程尤为重要。近年来,由于N掺杂多孔碳锚定的金属单原子催化剂具有极高的原子利用率,独特的配位微环境和优异的催化性能等特性,在多相催化领域受到重点关注。
成果简介 浙江师范大学张富民研究员课题组通过一步碳热处理核壳结构的 Zn/Ni双金属ZIF复合材料,设计并制备了锚定在 N 掺杂中空碳纳米球上的高含量Ni(4.9 wt%)单原子催化剂Ni SAs/NHCS。该催化剂可在环境友好的条件下将多种取代的硝基芳烃高效还原为对应的苯胺类化合物。实验和理论分析表明,Ni SAs/NHCS具有高催化性主要可归因于具有Ni-N3构型的Ni单原子位点和空心结构。 图文导读 示意图1 催化剂构建合成示意图 图1 催化剂表征 图2 SEM、TEM、HRTEM和HAADF-STEM图片 图3 XAS表征结果 图4 Ni SAs/NHCS催化剂上催化还原硝基芳烃反应性能 图5 Br-C6H6-NO2, N2H4及其解离态在Ni-N3-Gr和Ni-N4-Gr两种催化剂模型上的吸附稳定结构 图6 N2H4为氢源Br-C6H6-NO2加氢反应自由能变化图 作者简介 张富民,博士,研究员,主要从事金属有机骨架及其衍生材料作为新型高效催化剂在选择性氧化、催化加氢和单原子催化方面的研究工作。 陈德利,副研究员,研究兴趣主要集中于(i)内嵌金属纳米团簇的金属有机骨架材料催化剂结构预测及反应机理研究;(ii) 围绕在气体吸附和分离有潜在应用价值的金属有机骨架材料开展研究工作;(iii)采用多尺度计算机模拟方法如高精度量子化学方法、密度泛函理论、以及蒙特卡洛与分子动力学等方法预测并设计新型催化剂材料;(iv) 含氟新材料结构与性能理论模拟。 本课题组专注于催化相关的基础和应用研究,非常欢迎感兴趣的博士后、博士、研究生和本科生加入(邮件:zhangfumin@zjnu.edu.cn)。 文章信息 B. Feng, R. Guo, Q. Cai, et al. Construction of isolated Ni sites on nitrogen-doped hollow carbon spheres with Ni–N3 configuration for enhanced reduction of nitroarenes. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4290-x. 识别二维码或点击左下角“阅读原文”可访问全文
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