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背景介绍
纳米酶是指在生理条件下,能够催化酶底物转化为产物并遵循酶动力学的纳米材料。作为纳米材料与酶的结合物,因其可规模化生产、成本低、稳定性高、功能多样化等优点引起了人们的广泛关注。近年来,科学家们在探索纳米酶的类酶活性、催化机理和多功能应用等方面取得了重大突破,但是原子利用率低、活性不佳、催化活性位点不明确等缺陷仍然是不可忽视的问题。将最先进的单原子技术与模拟酶固有活性位点相结合的单原子纳米酶(SAzymes)是解决上述问题的最有效措施。钯基纳米催化剂被列为最高效的催化剂之一,以往对钯基纳米酶性能调控的研究主要集中在改变其结构、组分、尺寸或晶面等方面,虽然一定程度上降低了成本、提高了催化效率,但这类传统催化剂仅能利用其表面少量的钯。在原子尺度上对钯基纳米酶活性进行调控使其原子利用率达到最大(接近100%),并进一步探索和利用其类酶活性具有重要意义。
成果简介
济南大学材料科学与工程学院逯一中教授、陈传霞副教授等人采用主客体策略制备了负载在氮掺杂碳上的钯单原子纳米酶(SA-Pd/NC)。得益于钯基材料固有的优异类酶活性及单原子催化剂最大化的原子利用率,钯单原子纳米酶表现出极高的催化活性,其催化常数(Kcat)和催化效率(Kcat/Km)分别是天然辣根过氧化物酶(HRP)的625倍和4837倍。通过理论计算与实验相结合的方法,系统地探讨了催化机理,明确了催化机制为:溶解O2在Pd-N4位点吸附并裂解成活性氧物种以及电子质子对转移两种路径共存。最后将钯单原子纳米酶成功地应用于果汁、商业饮料中总抗的测定,血清中酸性磷酸酶活性的测定,并在此基础上成功构建了NAND比色逻辑门。这一发现不仅提供了一种最大限度提高贵金属原子利用效率的有效策略,并为其可能的应用提供了新的思路。
图文导读
图1 钯单原子纳米酶类氧化酶活性探究。
图2 钯单原子纳米酶催化机理研究。
作者简介
通讯作者
逯一中,济南大学材料科学与工程学院教授,博导,2015年博士毕业于中科院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室,随后进入新加坡南洋理工大学从事博士后研究。2017年4月以学术带头人身份加入济南大学。获得泰山学者青年专家、山东省优青、吉林省科学技术奖一等奖(第二位)、爱思唯尔2020中国高被引学者等荣誉和奖励。主要从事光电催化与生物分析领域的研究。以第一或通讯作者在Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc. (2篇), Adv. Energy Mater. (2 篇), ACS Catal., Anal. Chem. (4篇) 等杂志上发表70余篇SCI论文。
通讯作者
陈传霞,济南大学材料科学与工程学院副教授,硕士生导师。2017年1月毕业于中科院长春应化所电分析化学国家重点实验室,获理学博士学位。2017年5月加入济南大学。主要研究方向为:纳米光学传感体系的设计与构建,高性能纳米酶的设计、合成与生物传感应用,免疫分析等。目前,以第一/通讯作者在Anal. Chem., Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., Chin. Chem. Lett.等期刊发表学术论文20余篇。主持国家自然科学基金青年基金、、山东省自然科学基金博士基金等项目。
第一作者
李哲,济南大学材料科学与工程学院2019级硕士研究生,师从逯一中教授。主要研究方向为新型纳米酶的制备及其在比色分析中的应用。已在Chemical Engineering Journal, Nano Research等期刊上发表学术论文。
文章信息
Zhe Li, Fangning Liu, Yuanyuan Jiang, Pengjuan Ni, Chenghui Zhang, Bo Wang, Chuanxia Chen* & Yizhong Lu*. Single-atom Pd catalysts as oxidase mimics with maximum atom utilization for colorimetric analysis. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-4029-0.
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