2020年，我国正式提出“碳达峰”和“碳中和”目标。应用太阳能、风能、地热能等清洁能源进行规模化电解水制氢，可实现清洁能源转换与存储。然而，电解水过程中析氧反应（OER）涉及四电子转移，反应过程中热力学与动力学非常缓慢，需要施加较高的电压才能发生电解水过程，且能量转换效率低，因此需要使用催化剂才能够解决这一瓶颈。贵金属（例如Ir、Ru等）催化剂在一定程度上能够降低催化析氧反应过电势，但由于贵金属价格昂贵、储量稀少，因此贵金属催化剂的应用受到限制。近年来，单原子催化剂（SACs）具有极大的原子利用效率，进而可以提高催化析氧活性而受到了学术界的广泛关注。然而，对于贵金属单原子与基底材料之间相互作用的机理，目前理解的还不够深入。同时，分散在催化剂体相材料中贵金属单原子的并未充分发挥催化作用。

中国科学技术大学曹瑞国（点击查看介绍）课题组报道了一种通过两步电沉积方法制备了锚定在金属硫化物基底外表面的贵金属铱单原子催化剂（Ir1/NFS）。与氢氧化镍铁基底相比（Ir1/NFH），硫化镍铁纳米片阵列基底能够实现低载量、高表面分散密度的贵金属铱单原子催化剂，在碱性介质中具有很高的析氧反应活性与稳定性。在10 mA cm^-2的电流密度下，过电位仅为170 mV；且在100 mA cm^-2的电流密度下，能够保持350 h。因此，通过调控基底组分，实现低载量、高密度分散在基底外表面贵金属铱单原子催化剂，极大地提高单原子催化活性。

图1. 两步法合成硫化镍铁基底锚定低载量、高密度分散金属铱单原子催化剂。图片来源：Nat. Commun.

DFT计算结果表明，相比于对铱单原子强吸附的金属氢氧化物，锚定单原子金属硫化物既能够实现高密度单分散，同时，又能够合理调控铱单原子对氧吸附能，从而提升电催化析氧反应活性。该研究工作为制备高效贵金属单原子催化剂研究提供了新思路。

这一成果近期发表在Nature Communications 上，文章的第一作者是中国科学技术大学博士雷占武、蔡文斌、饶逸飞。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Coordination Modulation of Iridium Single-Atom Catalyst Maximizing Water Oxidation Activity

Zhanwu Lei, Wenbin Cai, Yifei Rao, Kuan Wang, Yuyuan Jiang, Yang Liu, Xu Jin, Jianming Li, Zhengxing Lv, Shuhong Jiao*, Wenhua Zhang*, Pengfei Yan, Shuo Zhang & Ruiguo Cao*

Nat. Commun., 2022, 13, 24, DOI: 10.1038/s41467-021-27664-z

通讯作者简介

曹瑞国，中国科学技术大学教授，博士生导师。该课题组目前专注于高性能电化学催化剂的设计合成，催化机理研究，及工程应用。主要成果发表在Nat. Energy, Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Joule等高水平能源及材料期刊，发表论文70余篇。

https://www.x-mol.com/university/faculty/73850