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Nano Lett. | 评估钙钛矿纳米晶作为自旋激光增益介质潜能

纳米科技

作者：X-MOL 2022-01-28

英文原题：Evaluating Lead Halide Perovskite Nanocrystals as a Spin Laser Gain Medium

通讯作者：杜江峰院士，中国科学技术大学；樊逢佳教授，中国科学技术大学

作者：Beibei Tang（唐贝贝），Guihai Li（李桂海），Xuechen Ru（汝雪晨），Yan Gao（高岩），Zidu Li（李子都），Huaibin Shen（申怀彬），Hong-bin Yao（姚宏斌）

背景介绍

自旋激光器在光通信，手性光源等领域有着广泛的应用。目前，基于自旋激光的增益材料研究以II−VI族和III−V族半导体为主，然而，由于轻空穴和重空穴之间的能级简并，导带电子与两种类型的空穴都可以发生辐射复合，使得产生光子的极化率不高。近年来，钙钛矿材料由于其具有缺陷耐受性等发光优势成为了研究热点，同时，较低的带边简并度与大的自旋轨道耦合赋予其实现较高自旋极化的潜力。因此，钙钛矿材料成为了制备自旋激光器的潜在理想材料。

文章亮点

近日，中国科学技术大学的杜江峰院士，樊逢佳教授在Nano Letters上发表了评估卤化铅钙钛矿纳米晶作为自旋激光增益介质潜能的研究。借助瞬态吸收光谱实验以及理论模拟说明了使用圆偏振光激发可以实现CsPbBr₃纳米晶的有效自旋极化并降低增益阈值。

图1. 阈值降低原理图。

在该研究工作中，提出了通过改变激发光偏振降低纳米晶能级简并度并实现激光阈值降低的原理。阻碍激光阈值降低的因素主要有两方面，一方面是需要多激子布居来实现粒子数反转，另一方面是大量多激子的存在将会加剧俄歇复合。通过使用圆偏振光激发具有特定自旋的载流子，既能降低粒子数反转的要求，又能减少多激子的产生，避免了俄歇复合造成的能量损耗，从而达到降低阈值的目的。

图2.实验装置及CsPbBr₃与Cd_xZn_1−xSe纳米晶自旋特性表征。

该研究团队通过瞬态吸收光谱技术表征了CsPbBr₃纳米晶的自旋特性，并比较了CsPbBr₃纳米晶与Cd_xZn_1−xSe纳米晶在极化度与自旋弛豫寿命方面的优缺点（图2）。实验表明，使用相同圆偏振光激发可以有效减少双激子的产生，说明了使用圆极化光降低阈值的可行性。与CsPbBr₃纳米晶相比，Cd_xZn_1−xSe纳米晶具有更长的自旋弛豫寿命。但是，由于轻空穴和重空穴的存在，初始极化度较低。而CsPbBr₃纳米晶具有更低的带边简并度，使其更容易实现较高的净自旋极化。