埋底界面修饰实现24.4%光电转换效率钙钛矿太阳能电池

作为第三代太阳能电池中的杰出代表，钙钛矿太阳能电池具有较高的光电转换效率、多元化的材料选择以及较为低廉的制备成本和简便的制备工艺，是目前最有希望实现快速产业化的晶硅电池替代品。进一步提升其器件性能和实现器件的稳定、长时运行是目前钙钛矿太阳能电池领域的发展瓶颈。近日，来自重庆大学的柔性可再生能源材料与器件（La FREMD）团队通过在电子传输层基底与钙钛矿层间引入缩二胍盐酸盐的界面修饰策略，在正置结构器件中实现了24.4%的光电转换效率和超过500小时的湿度稳定性。

近年来，针对钙钛矿太阳能电池中埋底缺陷的钝化以及电子传输层/钙钛矿界面接触的改善受到广泛的关注。不同于钙钛矿上表面缺陷的钝化，埋底界面的修饰不仅需要考虑对于传输层界面的优化，同时需要顾及对钙钛矿的结晶产生的影响，因而对修饰策略的制定提出了更大的挑战。目前常用的埋底界面修饰策略通常为直接对于传输层进行掺杂实现界面处更好的能级匹配或是通过带有酸性官能团的修饰材料对金属氧化物传输层表面产生化学腐蚀嫁接上层钙钛矿晶体。然而，这样一些方法通常会影响基于基底表面结构的钙钛矿晶体外延生长过程以及在埋底界面处产生较强的晶格应力，不利于有序的钙钛矿结晶和高效的载流子传输。

重庆大学La FREMD团队所提出的利用缩二胍盐酸盐进行埋底界面修饰的策略较好的实现了界面修饰和辅助钙钛矿结晶的双向调控。通过弱碱性的缩二胍盐酸盐前驱体在氧化锡基底表面的附着，显著改善了氧化锡层的致密性与均匀性。同时，缩二胍盐酸盐中的氨基能够与氧化锡中的锡离子产成路易斯配位，实现了对于氧化锡的N型掺杂；氯离子则通过静电耦合有效的钝化了表层的氧空位缺陷。此外，缩二胍盐酸盐中富含的氨基与铵根官能团，能够有效的锚定钙钛矿前驱体溶液中的碘离子和I₀，确保钙钛矿的生长具有有序的阵列排布和垂直的结晶取向。基于以上的作用机理，氧化锡表面的平均隧穿电流由44 nA提升至84 nA；界面处的载流子寿命由151.1 ns降低为57.5 ns；器件的缺陷态密度由1.95×10¹⁶ cm^-3降低至9.42×10¹⁵ cm^-3；器件内基于双分子复合和缺陷辅助复合的载流子寿命由48.8/190.4 ns提升至61.3/271.9 ns。以上结果表明，该策略可以极大的提升界面处的载流子提取和实现器件内部更好的载流子输运。

图1. 缩二胍盐酸盐的界面修饰机理及界面/器件的载流子动力学表征。图片来源：Adv. Mater.

在两步法所制备的正置结构钙钛矿太阳能电池器件中，通过上述埋底界面修饰策略，获得了稳定性、重复性较高的超过24.0%的光电转化效率（PCE）和超过500小时的湿度稳定性。经过第三方机构的测试，器件表现出了最高1.19 V的开路电压，82.4%的填充因子和24.4%的光电转换效率。该结果是目前已发表的两步法制备的钙钛矿器件中的最高效率。

图2. 不同工作面积下的器件性能、器件最大功率点出稳态电流输出以及湿度环境下器件的性能稳定性。图片来源：Adv. Mater.

这一成果近期发表在Advanced Materials 上，文章的第一作者是重庆大学的博士熊壮和硕士研究生陈骁以及张博，通讯作者为孙宽教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Simultaneous Interfacial Modification and Crystallization Control by Biguanide Hydrochloride for Stable Perovskite Solar Cell with PCE of 24.4%

Zhuang Xiong, Xiao Chen, Bo Zhang, George Omololu Odunmbaku, Zeping Ou, Bing Guo, Ke Yang, Zhipen Kan, Shirong Lu, Shanshan Chen, Nabonswende Aida Nadege Ouedraogo, Yongjoon Cho, Changduk Yang, Jiangzhao Chen, Kuan Sun

Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202106118

课题组网站

https://www.x-mol.com/groups/LaFREMD