石河子大学于锋教授课题组：镧掺杂修饰镍铁水滑石用于全水解反应

氢能是目前最具发展潜力的清洁能源，同时也是一种重要的化工原料，在合成气、合成氨、人造天然气等领域具有重要的作用。电解水是获得氢能最有效途径之一，它包含两个半反应：阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）。其中，OER的反应过程需要转移4个电子，动力学反应相对较慢，过电势要求较高，是电分解水的重要反应过程。因此，开发具有优异催化性能的OER和HER电催化剂对电解水制氢发挥着关键作用。

近日，石河子大学于锋教授（点击查看介绍）课题组采用瞬时纳米沉降技术（flash nano-precipitation, FNP）制备镍铁水滑石，并通过简单地研磨实现了镧元素的掺杂，制备了一种高性能的OER和HER全水解催化剂。相关论文发表在Electrochimica Acta 上，第一作者是石河子大学化学化工学院硕士研究生郁洁，通讯作者是于锋教授。

瞬时纳米沉降技术（FNP）采用多通道涡流混合器（Multi-Inlet Vortex Mixer, MIVM），可以迅速混合两种或两种以上的溶液，大大缩短了材料的制备时间，整个制备流程在几秒内完成，可以连续操作。与传统间歇式的溶液合成法、共沉淀法等方法相比，FNP可以有效的解决宏观混合不均的问题，并且使物料能够快速的进入到微通道，具有连续、快速、可工业放大等特点，是一种可以制备纳米粒子的新方法（Carbon Resources Convers., 2020, 3, 164; Energy Rep., 2020, 6, 2724; Fuel, 2019, 255, 115770; Sustain. Energy Fuels, 2019, 3, 237; Chem. Eng. Res. Des., 2018, 134, 476; Nanomaterials, 2018, 8, 620; Catalysts, 2018, 8, 363）。

该文通过FNP制备了二维NiFe-LDH，并通过简单的机械研磨实现了La元素的掺杂。La³⁺可以在不破坏LDH整体结构的情况下吸附在LDH表面，当掺杂量小于3%时，La掺杂后的样品表面元素含量基本一致，大部分La吸附在LDH表面。当掺杂量大于5%时，表面La元素含量急剧增加。通过密度泛函理论计算（DFT）发现，La掺杂样品La-NiFe-LDH相比于NiFe-LDH，OER四电子过程中速率决定步骤（RDS）OOH*吸附的吉布斯自由能显著降低，有效地促进了OER响应。同时，La-NiFe-LDH在HER反应中的Volmer步骤（也称吸附氢过程）具有较低的吉布斯自由能，说明La-NiFe LDH具有较强的氢吸附行为和较低的H₂生成和解吸势垒。使用La-NiFe-LDH-3分别作为电解水制氢体系的阴极和阳极，当电解池电压为1.8 V时，经过12 h的长期稳定性测试，电流密度依然维持在9 mA∙cm^-2左右，表现出了良好的稳定性，具有潜在的应用前景。

图1. (a-d) La-NiFe LDH的SEM图谱; (e-h) TEM图像; (i) La-NiFe LDH-3的HRTEM图像。

图2. (a) OER反应的四电子机理示意图; (b) OER反应的吉布斯自由能图; (c) HER的Volmer步骤吉布斯自由能图。

图3. La-NiFe LDH-3全水解性能(a) LSV曲线; (b)稳定性试验(附图:稳定性试验前后); (c)性能总结图; (d) OER和HER性能对比直方图。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Modification of NiFe Layered Double Hydroxide by Lanthanum Doping for Boosting Water Splitting 

Jie Yu, Ke Lu, Chenxu Wang, Zhimou Wang, Changchun Fan, Ge Bai, Gang Wang, Feng Yu*

Electrochim. Acta, 2021, 390, 138824, DOI: 10.1016/j.electacta.2021.138824

导师介绍

于锋，男，博士，教授，博士生导师，国家级海外高层次人才。2010年毕业于中科院理化所，先后在NTU和A*STAR做博士后研究工作。2014年正式加入石河子大学化学化工学院，2015年入选国家级海外高层次人才计划，2016年&2019年入选兵团英才。主要从事含碳固废、新疆蛭石等在能源与环境催化领域的基础和应用研究工作，主持了国家863计划课题子任务、国家自然科学基金等各类项目10余项，在GEE、CEJ、JMCA、Nano Energy等期刊发表SCI科研论文等100余篇，引用3600余次，H因子34。担任Nanomater.等期刊客座编辑和北京市国际合作基地特聘专家。

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