Nat. Commun.：分子三线态辅助稀土能量级联上转换发光

稀土上转换发光纳米材料因其优异的光学特性，在生物诊疗、激光、光学成像、防伪和显示等领域具有广阔的应用前景。通常高效上转换发光主要来自少数几种具有阶梯状能级的稀土离子，如Er³⁺、Tm³⁺和Ho³⁺，这使得上转换光谱调控具有相当大的挑战性。因此，实现无阶梯状能级的稀土离子的上转换发光，能够极大地拓展稀土上转换发光光谱的调控范围。自2011年来，利用核壳纳米结构中的能量迁移特性实现无阶梯状能级稀土离子上转换发光（如Tb³⁺、Eu³⁺等）引起了该领域的广泛关注，该方法在发光颜色调控方面具有独特的优势。然而，能量迁移上转换发光依赖含有能量迁移离子的基质材料和较强的激发光能量密度。另外，在亚晶格中长距离的能量迁移通常伴随着严重的能量损失，极大地限制了上转换发光效率，使得基于能量迁移上转换发光的研究和相关应用面临巨大挑战。

针对上述科学难题，近日，新加坡国立大学刘小钢教授、黑龙江大学许辉教授和剑桥大学Akshay Rao博士带领的国际研究团队，开发了一种新型分子三线态辅助的稀土能量级联上转换发光过程，实现了无阶梯状能级稀土离子Tb³⁺和Eu³⁺的上转换发光。通过构筑新型有机无机核壳纳米杂化结构，利用稀土纳米晶与表面配体间的强耦合作用，实现稀土离子与分子三线态能量级联，从而在相对较低的激发光能量密度下实现Tb³⁺ 和Eu³⁺离子的高效上转换发光及其发光颜色的有效调控。与传统的能量迁移上转换发光相比，该工作提出的能量级联上转换发光过程不依赖基质材料，所需的激发功率密度相对较低，且具有较高的上转换发光强度。另外，该工作充分利用了长程能量传递特性，实现了在微米结构中的能量级联上转换发光。该项成果为进一步设计有机无机复合上转换发光材料提供一条全新的思路，为其在光学成像和生物医学等相关领域奠定了良好的基础。

图1. 能量级联上转换发光材料示意图，能量转移路径示意图和光谱图。图片来源：Nat. Commun.

该研究论文于近日发表在《自然•通讯》（Nature Communications）杂志，第一作者为韩三阳博士和易志高博士。

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Photon upconversion through triplet exciton-mediated energy relay

Sanyang Han, Zhigao Yi, Jiangbin Zhang, Qifei Gu, Liangliang Liang, Xian Qin, Jiahui Xu, Yiming Wu, Hui Xu, Akshay Rao & Xiaogang Liu 

Nat. Commun., 2021, 12, 3704, DOI: DOI: 10.1038/s41467-021-23967-3

导师介绍

刘小钢

https://www.x-mol.com/university/faculty/4382 

许辉

https://www.x-mol.com/groups/phosphine