弛豫铁电性理论 |《科学报告》前100亮点文章

论文标题：Theory of relaxor-ferroelectricity

期刊：Scientific Reports

作者：Li-li Zhang & Yi-Neng Huang

数字识别码：10.1038/s41598-020-61911-5

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弛豫铁电体（RFE）不仅具有新奇的物理性质，而且拥有极为广泛、重要的应用，因此弛豫铁电性机制的探索既加深对自然的认知，又对其现实的应用具有指导意义。

基于已有的弛豫铁电性静力学理论模型缺乏对相应实验结果的定量描述能力，以及现有的动力学理论模型仍然是唯象、初步等问题，能够定量描述弛豫铁电性静力学、动力学的微观理论模型探索，无疑是RFE研究领域中最有价值的工作之一。

南京大学物理学院固体微结构物理国家重点实验室和伊犁师范大学物理科学与技术学院新疆凝聚态相变与微观结构实验室黄以能团队依据RFE都是具有周期的晶体点阵结构，但是其中至少两种元素组分在点阵上的分布是无序或不均匀的，即结构有序-组分无序的体系，并且传统铁电性与弛豫铁电性相互转化的事实，尝试建立了弛豫铁电性的静力学、动力学的新理论，即具有Glauber动力学、赝自旋（pseudospin）的随机格点（random-site）-随机内场（random-field）-Ising模型（RS-RF-IGM）。

为了求解RS-RF-IGM，本文提出了一种新的、包含赝自旋数目和场强分布的、赝自旋串（pseudospin -string，PSS）的局域平均场（local-mean-filed，LMF）方法（PSS-LMF）。依据PSS-LMF与求解Ising模型可信的Kramers-Wannier平均场的关系，以及RS-RF-IGM中赝自旋在空间分布的拓扑结构特征，得出PSS-LMF是求解该模型的一个可信的方法。

基于PSS-LMF方法，计算了对应三维（3-dimensional，3D）RFE的3D-RS-RF-IGM的序参量（自发极化）、局域序参量、比热、静态极化率、相图，特别是局域序参量由高温独立的极化纳米区（polar-nano-region，PNR）向低温分形（fractal）结构的渡越。另外，针对现有Burns转变的唯像理论存在的问题，本文基于RS-RF-IGM中赝自旋与晶格的耦合，提出了一种新的Burns转变的微观理论，并消除了已有Burns转变理论的问题。

同样基于PSS-LMF方法，首先计算出RS-RF-IGM中局域序参量的热涨落随时间演化的方程，然后计算了该模型中与序参量热涨落相关的复极化率，特别是给出了一直代表着弛豫铁电物理学最为神秘特征的Vogel-Fulcher经验规律，它起源于受有效界面效应影响的高于物理一维的子体系中赝自旋的关联弛豫。

理论与实验结果的比较表明：（1）本文理论所预测的序参量、比热、高频-高温复极化率、Burns转变，与规范RFE——PbMg1/3Nb2/3O3（PMN）的实验结果定量上是一致的；（2）本文理论所预测的局域序参量，与PMN、PMN 1-x-(PbTiO3)x、SrxBa1-xNb2O6的实验结果定性上是一致的；（3）本文理论所预测的3D-RS-RF-IGM的相图（即随赝自旋浓度的改变，传统铁电体ÛRFEÛ顺电体的相互演变），与随x变化BaTi1-xZrxO3的相图定性上也是一致的；（4）依据本文理论模型的序参量、复极化率结果，得出RFE的中间转变微观上起源于局域序参量由高温独立的极化纳米区向低温分形结构的渡越，并且转变的特征温度为弛豫铁电相变的弥散温度。

针对目前还没有规范RFE的明确定义，并依据本文的理论，尝试给出了规范RFE的定义。基于此定义，PMN非常接近规范RFE。另外，针对文献中RFE是否能够归入铁电体的争论，基于已有实验结果和本文的理论进行了分析、讨论。

为了进一步验证本文所提出的PSS-LMF方法的可行性，对该方法所得结果与Monte Carlo模拟进行了比较、讨论。整体上，已有的二维随机格点Ising模型的Monte Carlo模拟与本文的PSS-LMF的结果是相互印证的。

本文以描述传统铁电性最为成功的静力学的Ising模型、动力学的Mason理论为参照，与现有代表性的弛豫铁电性理论模型相比：（1）在数学体系的完整性方面，本文理论模型包含动力学哈密顿量，以及给出了较多的、定量的、实验可验证的、理论预测参量；（2）在实验验证方面，本文理论模型不仅给出了较多的理论预测参量，而且与实验结果定量或定性一致；（3）在微观层次方面，现有代表性的弛豫铁电性的理论模型仅处于介观或唯象层次，而本文的描述弛豫铁电性静力学模型的微观层次与Ising模型一样，并且RS-RF-IGM比描述传统铁电性动力学的Mason理论更为微观。

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doi: 10.1038/s41598-020-61911-5