南京大学缪峰/北师大何林合作团队在缺陷调控研究领域取得新进展

缺陷工程是调控材料物性的强大手段。近年来，层状范德华材料的缺陷工程研究引起了广泛的关注。研究人员发现范德华材料的低维特性能够有效增强缺陷对其物性的调控作用，并且围绕该低维特性开发了诸如化学掺杂、电子辐照、等离子体处理、热退火等调控缺陷的方法。然而，目前范德华材料缺陷工程所涉及的调控对象主要包括缺陷的类型和浓度，而忽略了其他缺陷相关的物理参量。开发新型的调控手段对范德华材料中新的缺陷相关物理参量进行动态调控，将有望推动基于缺陷工程的基础研究及器件应用。

近日，南京大学物理学院缪峰团队与北京师范大学何林团队合作，利用变温调控手段实现了晶格缺陷空间分布的动态重构，并发现缺陷空间分布的对称性特征与样品电子输运性质紧密相关。该工作提出的原位调控缺陷空间分布的手段，有望为缺陷调控研究提供新思路。相关研究成果以“Temperature-sensitive spatial distribution of defects in PdSe₂ flakes”（PdSe₂薄片中温度敏感的缺陷空间分布）为题发表在美国物理学会期刊Physical Review Materials，并且入选编辑推荐(editors’ suggestion)。同时，本论文是物理学评论“二维材料与器件”专题系列（Phys. Rev. Collection on "2D Materials and Devices"）的邀请论文 ^[1]。南京大学物理学院博士生刘晓伟、王瑶佳、北京师范大学研究生郭琪琪以及南京大学物理学院副教授梁世军为论文共同第一作者，南京大学缪峰教授、南京理工大学程斌教授和北京师范大学何林教授为该工作的共同通讯作者，该工作同时得到了南京大学万贤纲教授、王振林教授、聂岳峰教授、东南大学孙立涛教授的帮助，和国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等项目的资助，以及微结构科学与技术协同创新中心的支持。

在这项工作中，研究团队首先利用self-flux方法制备出缺陷浓度可控的PdSe₂单晶样品，并通过单晶X射线衍射（XRD）对其晶体结构进行了确认。同时，研究团队利用高分辨率扫描隧道显微镜（STM）对样品表面进行形貌表征，证实大量Se空位缺陷的存在。值得注意的是，研究团队在不同晶向上（图1a和1b上的红色以及绿色虚线）统计缺陷的数量，发现在80 K时沿着不同晶向的缺陷平均数量有明显的差异（图1a），Se空位缺陷倾向于沿着b轴分布；随着温度升高到110 K，a轴和b轴缺陷分布的各向异性特征大幅减弱（如图1b所示）。第一性原理计算结果表明，低温下空位缺陷沿着b轴分布时体系的总能量更低，这和STM的结果一致；而随着温度升高，熵的增加使得缺陷沿a轴和b轴的分布趋于各向同性。

图1.（a）80K和（b）110K对应的PdSe₂ STM形貌图以及V_se沿着a轴和b轴分布的统计直方图。（c）PdSe₂器件和电学输运测量电路示意图。（d）和（e）a轴和b轴在不同温度下随栅压变化的电导率；插图：器件光学照片。（f）a轴和b轴的电子迁移率及其比值与温度的关系。（g）a轴和b轴的相位相干长度与温度的关系。

PdSe₂样品中缺陷分布随温度的变化同样引起了电学输运性质的改变。首先，研究团队制备了10~15 nm厚度的薄层PdSe₂场效应器件（如图1c示意图和1d插图器件光学照片），并在不同温度下沿a轴和b轴测量了电导率随栅压的变化（如图1d和1e所示），最终计算得到相应的场效应迁移率（如图1f所示）。数据显示，在250 K时，a轴和b轴迁移率之比约为1.1：1；而在1.6 K时，该迁移率之比增大至7.2：1，电子输运表现出温度敏感的各向异性特征。第一性原理计算表明该体系有效质量的各向异性非常微弱（1.2：1），并且随温度不敏感。因此，实验中观测到的输运各向异性主要来源于Se空位缺陷空间分布的对称性特征。此外，研究团队在不同温度下沿a轴和b轴分别进行了磁输运测量，进而研究缺陷空间分布与电子输运中量子干涉效应之间的关联。实验结果表明，电子的相位相干长度显著地受到缺陷空间分布的影响：在低温下，缺陷分布具有较强的各向异性特征，相位相干长度同样呈现出强烈的各向异性；随着温度升高，缺陷沿着不同轴向的分布趋于一致，此时相位相干长度的各向异性特征显著减弱（如图1g所示）。本工作首次围绕缺陷空间分布对称性特征这一新的调控参量开展缺陷工程研究，并实现范德华材料中电子输运性质的有效调节，有望为研发新概念功能电子器件提供一种可行技术途径。

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Temperature-sensitive spatial distribution of defects in PdSe₂ flakes

Xiaowei Liu, Yaojia Wang, Qiqi Guo, Shi-Jun Liang, Tao Xu, Bo Liu, Jiabin Qiao, Shengqiang Lai, Junwen Zeng, Song Hao, Chenyi Gu, Tianjun Cao, Chenyu Wang, Yu Wang, Chen Pan, Guangxu Su, Yuefeng Nie, Xiangang Wan, Litao Sun, Zhenlin Wang, Lin He, Bin Cheng, and Feng Miao

Phys. Rev. Mater., 2021, 5, L041001, DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.5.L041001

参考资料：

1. Two-Dimensional Materials and Devices

https://journals.aps.org/prmaterials/collections/two-dimensional-materials 

缪峰团队主页：

https://nano.nju.edu.cn/ 

https://www.x-mol.com/university/faculty/43016