通过带隙工程抑制功能纳米光学材料在可见光和近红外范围的材料损耗

作为一个无处不在的能源和信息载体，现代社会的发展离不开光的能量收集和传播。而纳米光学的研究极大地推动了新一代光子芯片、便携式医学检查和成像系统和高效的太阳能电池等的发展。这些应用的一个关键在于实现光的有效局域化和捕获。等离子体激元的元件由于其能在深亚波长范围内实现高效光子捕获，在最近二十年获得了极大的发展。可是由于等离子体激元的元件大多基于金属材料而金属拥有很大的欧姆损耗，因此他们很难应用于实用的光学器件上。因此寻找低损耗的替代材料成为纳米光子元件研究的一个热点。最新的研究显示基于高折射率介质材料的纳米光学结构能在可见光波段拥有很强的米氏共振，甚至能获得等离子体激元的元件上无法得到的磁光学共振，因而被认为是一种极富潜力的纳米光学材料。在众多高折射率介质材料中，硅尤为引人注目。这是由于硅在地壳中有其极大储量而且是现代半导体产业的最基本的原料。但是纯硅并不完美。例如，由于基于纯硅纳米光学元件有着相对较大的尺寸，其辐射损耗依然较大，使得其低阶共振模式的品质因子（Q因子）依然较小，进而限制其对光的高效捕捉。而米氏散射理论显示高折射率纳米光学元件能具有高Q因子的高阶共振模式，从而实现强的光局域化和高效的光能利用。但是高阶散射模式对材料损耗更加敏感，而纯硅在300纳米到1150纳米波长范围依然有较大的欧姆损耗。所以高质量的高阶共振模式难以在基于纯硅的纳米光学结构获得。

图1.（a）低损耗氢化非晶硅纳米颗粒的带隙工程的图示。左图：纯晶体硅。右图：氢化非晶硅。（b）单个氢化非晶硅纳米颗粒（含10%重量比的氢）的散射光谱。红色虚线和黑色虚线分别是实验数据和拟合光谱。红色虚线，绿色虚线和蓝色曲线分别是拟合曲线1、2和3。图片来源：Nat. Commun.

近日，美国德州大学奥斯汀分校的郑跃兵教授（点击查看介绍）所领导的团队通过带隙工程显著地抑制了化学合成的氢化非晶硅纳米颗粒在可见光和近红外范围的材料损耗。众所周知，硅晶体的带隙能取决于相邻硅原子的sp³杂化轨道的相互作用，因而对硅原子的间距非常敏感。参杂氢原子带入的空隙会导致硅-硅键变形而使得硅与硅的间距减少。这种变化使得氢化非晶硅相比纯硅晶体拥有更大带隙并且其大小可由氢原子含量调节，如图1a所示。该团队证明这种由带隙引入的损耗抑制可使非晶硅纳米颗粒在可见光和近红外范围内具有高达约100的Q因子的高阶磁共振模式（磁性八极子模式，图1b）。损耗抑制所带来的高阶光学共振模式不但拥有较高的Q因子，同时在峰位处有明显强于较低阶模式的散射截面，如图1b所示。这显示着该高阶共振模式能与功能材料实现更强的相互作用，从而被应用于有源器件。为了进一步证明强高阶共振模式的实用价值，该团队进一步通过联合氢化非晶硅纳米颗粒与光致变色分子（螺吡喃），制造了高度光可调节的超原子。实现了在低入射光强度下对高阶米氏散射的〜70％可逆光调谐。其光调谐的原理来源于无色的螺吡喃分子暴露于紫外线后转变为在580纳米波长有较强吸收的部花青分子的光致变色性质。当部花青分子吸收峰与氢化非晶硅纳米颗粒的高阶共振重合时能减少颗粒〜70％的散射强度，而部花青分子在绿光照射下变回螺吡喃分子后超原子散射强度恢复，如图2b所示。

图2.（a）氢化非晶硅纳米颗粒和螺吡喃分子光致变色壳构成的超原子示意图分子。（b）光可调谐超原子的散射光谱。左图：暴露于光线前。右图：暴露于紫外线后灯（紫色三角形）和暴露于绿光后（绿色三角形）。垂直的蓝色虚线指示部花青分子的吸收峰。黑色曲线是平滑处理后的光谱曲线。图片来源：Nat. Commun.

这一成果近期发表在Nature Communications 上，文章的第一作者是德州大学奥斯汀分校的博士毕业生王明松博士。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Suppressing material loss in the visible and near-infrared range for functional nanophotonics using bandgap engineering

Mingsong Wang, Alex Krasnok, Sergey Lepeshov, Guangwei Hu, Taizhi Jiang, Jie Fang, Brian A. Korgel, Andrea Alù, Yuebing Zheng

Nat. Comm., 2020, 11, 5055, DOI: 10.1038/s41467-020-18793-y

作者简介

郑跃兵，美国德克萨斯大学奥斯汀分校机械工程系终身教授。郑教授于2010年在宾夕法尼亚州立大学获工程科学与力学博士学位，于2010至2013年在加利福尼亚大学洛杉矶分校担任博士后研究员。其团队致力于纳米光子学的跨学科研究，包括纳米尺度下光与物质的相互作用，数字化纳米操控及加工，和用于生物医学的新型光学材料及器件。目前已在Nature Photonics, Nature Communications, Science Advances, Accounts of Chemical Research, Advanced Materials, Nano Letters, ACS Nano, Materials Today, Advanced Functional Materials 等国际著名刊物上发表论文130余篇，论文引用逾6000次。

郑跃兵

https://www.x-mol.com/university/faculty/38310

课题组链接

http://zheng.engr.utexas.edu