ACS AMI | 面向氧还原反应催化应用的石墨相氮化碳/铂纳米颗粒界面电子传输通道构建

英文原题：Constructing Conductive Channels between Platinum Nanoparticles and Graphite Carbon Nitride by Gamma Irradiation for Enhanced Oxygen Reduction Reaction

通讯作者：王维，天津工业大学；徐志伟，天津工业大学

作者：Xiang Shi, Wei Wang, Xiaran Miao, Feng Tian, Zhiwei Xu, Nan Li, Miaolei Jing

随着当今世界日益发展，能源危机不断加剧，人们对新型可持续绿色能源需求越来越强烈。燃料电池、金属空气电池等新能源技术应运而生，不仅能有效地将化学能转换为电能，而且结构简单、无安全隐患，可实现无污染零排放。然而，由于其阴极氧还原反应动力学缓慢，严重限制了电化学能量存储装置的发展，因此发展制备具有普适性且性能高效的氧还原电催化剂是非常迫切的。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)由于其来源丰富、成本低廉、稳定性优异，且其六元环结构富含氮元素等众多优点而引发了能源界广泛关注，然而g-C₃N₄的电催化性能受到其较差电导率的限制无法发挥作用。

针对以上问题，天津工业大徐志伟教授课题组创新性地使用⁶⁰Co伽马辐照法在石墨相氮化碳和铂纳米颗粒之间构建了界面电子传输通道，提出一种基于金属载体相互作用制备氮化碳基载铂(CN/Pt)纳米复合材料用于燃料电池催化剂的方法。在氮化碳层间引入贵金属元素可将大量自由电子引入g-C₃N₄半导体中，将大大改善原始g-C₃N₄的电荷传输能力。伽马射线辐照使溶液中水分子分解产生大量还原性自由基(e^-_aq,×H)，可有效将吸附在氮化碳表面的[PtCl₆]^2-还原，从而在氮化碳表面生成亚纳米尺度活性铂粒子。此类CN/Pt纳米复合材料合成方法简便、环保且可大规模普及。研究人员将制备的CN/Pt纳米复合材料作为电催化剂应用于氧还原反应(ORR)中，发现其塔费尔斜率小，四电子转移路径快，氧还原性能远优于商业Pt/C和大多数报道的g-C₃N₄基电极。实验结果表明PtNPs与g-C₃N₄之间通过金属-载体相互作用能够实现快速的电荷转移，从而证明了采用伽马辐照技术可有效构建界面电子传输通道，这一策略能有效提高g-C₃N₄电催化性能。

图1. (a)原始g-C₃N₄和(b)CN/Pt纳米复合材料界面电子转移机理示意图

图2. 伽马辐照法制备CN/Pt纳米材料示意图

图3. CN/Pt与典型的g-C₃N₄基ORR催化剂的起始电势与催化剂载量之间关系示意图

研究成果发表于近期ACS Applied Material & Interfaces期刊上。该研究得到国家自然基金的资助。

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ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, ASAP

Publication Date: September 18, 2020

https://doi.org/10.1021/acsami.0c12838

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