光电催化(PEC)分解水制氢是利用太阳能制备燃料的理想途径之一,它利用吸光电极材料,加少量电能辅助,就能实现光驱动的水分解。氢气、氧气分别在阴阳两极析出,避免了逆反应和爆炸危险,也不需要氢气氧气后续的分离。PEC分解水效率受多个因素影响,从电极吸光产生电子和空穴到最终发生反应,整个过程就像接力赛,任何一棒不够快就全盘皆输。
近年来,大连化物所洁净能源国家实验室(筹)的李灿院士(点击查看介绍)研究组在PEC分解水方面的系列研究工作受到国际广泛关注,受邀撰写综述性文章“Photoelectrocatalytic Water Splitting: Significance of Cocatalysts, Electrolyte, and Interfaces”,最近发表在ACS Catal.上。
该Perspective系统总结了国内外通过调控电极–溶液、半导体–助催化剂界面提高PEC分解水效率的研究进展,重点讨论了助催化剂、电解液和界面功能层修饰的重要作用,并对半导体-溶液界面、载流子分离传输和转移、表面反应机理等诸多科学问题,以及反应器设计、反应条件等参数的影响进行了讨论和展望。首先,大量研究表明,担载助催化剂是降低反应势垒、促进表面反应的最有效手段。其次,电解液参数的调变是提高PEC分解水效率的重要手段,因为电解液离子会显著影响表面反应(阳离子可影响水分解及其逆反应过程,阴离子可参与质子转移过程)。此外,通过合适的界面层(例如空穴传输层、空穴储存层、电子阻挡层等)进行助催化剂和半导体间的界面修饰,对于促进电荷分离和转移、提高电极效率和稳定性十分关键。
另外,李灿研究组还围绕光电极制备方法(Phys. Chem. Chem. Phys., 2014, 16, 23544; Adv. Energy Mater.,2016, 1600864.)、助催化剂修饰(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 4589; ACS Appl. Mater. Interfaces , 2015, 7, 3791; ChemSusChem 2015, 8, 3987.)、电解液影响(J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 3560.)、空穴储存/传输层(Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 7295; Energy Environ. Sci., 2016, 9, 1327.)、电子传导层(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7, 3791)、界面态能级调控(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138 (41), 13664.)、异相结的构建(Chem. Sci., 2016, 7, 6076.)及电极内部颗粒间界面调控(Chem. Sci., 2016, 7, 4391.)等问题取得一系列研究进展。
该工作得到了国家自然科学基金和科技部973项目的资助。(图文/丁春梅)
该论文作者为:Chunmei Ding, Jingying Shi, Zhiliang Wang, and Can Li*
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Photoelectrocatalytic Water Splitting: Significance of Cocatalysts, Electrolyte, and Interfaces
ACS Catal., 2017, 7, 675-688, DOI: 10.1021/acscatal.6b03107
导师介绍
李灿院士
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