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余桂华团队EES:调控水凝胶表面润湿态加快太阳能致水蒸发

清洁的水资源对人类社会的发展至关重要。对近30亿生活在严重缺水地区的人,海水淡化和污水净化是解决水资源短缺的有效途径。然而,传统的基于热能或过滤膜的海水淡化会消耗大量电力,且需要大型而复杂的集中式基础设施。太阳能海水蒸发被视为可以缓解淡水稀缺的最有前景的环保型技术之一。然而,最关键的挑战在于自然阳光扩散太强(≤1kW m-2),无法为高效的水蒸发系统提供动力。而一旦利用昂贵的太阳能集中器就会增加其整体的技术成本。研究者们通过引入高效光热能转换材料以及合理设计蒸发器纳米结构来加速蒸发过程。最近,通过调节聚合物网络与水分子之间的相互作用,水凝胶太阳能蒸发器可在一个阳光下达到高蒸发速率。由于水蒸发发生在水凝胶界面,因此合理设计蒸发材料表面对于太阳能蒸发尤为重要,但对于调整太阳能蒸发器的表面润湿状态以加快蒸汽产生速率这方面的研究甚少。近日德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授(点击查看介绍)课题组在Energy & Environmental Science 上提出了调控水凝胶表面润湿态加快太阳能致水蒸发的概念,开发了带有疏水岛状的亲水性水凝胶蒸发器(patchy-surface hydrogels,PSH,见图1),实现了超快的太阳能驱动水蒸发。该工作被选为封面文章。

图1. PSH太阳能水蒸发器的示意图。


PSH是通过使用十八烷基三氯硅烷(octadecyltrichlorosilane,OTS)部分修饰亲水的聚乙烯醇(polyvinyl alcohol,PVA)水凝胶制备而得。图2展示了PSH 的表面表征。在光学显微镜下,由于OTS修饰的疏水区域厚度略厚,在薄膜干涉下显示为不同颜色的岛屿状。通过调节修饰时间,可以制备出含约0、30、60、90%疏水面积的PSH(标记为PSH 0、PSH 30、PSH 60和PSH 90),并且接触角测试证明其疏水性不断增强。XPS结果也证明了OTS修饰程度随时长不断增加。

图2. PSH表面的表征。a-d)显微镜下观测到的疏水岛屿面积随表面修饰时间的增加。e-h)水表面接触角的变化。i-k)XPS 表面更一步精确测试。


图3 展示了PSH在一个太阳光下的水蒸发性能。PSH 30表现出最快的蒸发速率,高达4.0 kg m-2 h-1,同时能量效率达93%。该蒸发速率比纯亲水或纯疏水的表面均要高,得益于亲水与疏水区域的协同作用。在PSH表面,水主要集中于亲水区域,形成一层厚度增加的水膜,使得最外层水分子与水凝胶表面之间的相互作用减弱,从而更易蒸发;同时,大量的水分子扩散至疏水区域蒸发(图1)。PSH同时也具有很好的稳定性,可以长时间保持高效蒸发速率。

图3. 太阳能驱动蒸发性能。


作者进一步利用分子动力学(MD)模拟对水在PSH的蒸发行为在分子尺度进行探讨(图4)。简化模型中,PVA区域表现为亲水,水分子在平衡时会均匀铺开成一层水膜;OTS区域为疏水,水分子在平衡时会形成水珠状颗粒。MD模拟证实了水分子在蒸发过程中会局域在亲水区,同时向疏水区扩散。随着OTS的覆盖率从0%增加到90%,亲水PVA区水膜的平均厚度增加,并且PVA区域中最外面的水分子的平均总相互作用能降低,从而更易于水分子蒸发。同时,PVA区域面积减小,PVA/OTS接触线增长,更多的水分子扩散至疏水OTS区域。总水蒸发速率取决于PVA区域的面积,PVA区域水层厚度,以及PVA/OTS接触线长度。在30%的OTS覆盖率下,PVA区域面积较大,同时水层厚度的增加加速了水从PVA区域的蒸发,OTS区域也对蒸发起到可观的贡献,因此总的蒸发速率最快。

图4. PSH水蒸发的分子动力学(MD)模拟。(a)MD模型以还原水凝胶的斑块状表面,其中水分子在蒸发开始之前位于水凝胶表面之下。水凝胶表面四个正方形橙色斑点为疏水性,其余为亲水性(深黄色)。(b)PVA模型及其初始和平衡润湿状态。(c)OTS模型及其初始和平衡润湿状态。(d)在蒸发状态下,最初散布的水分子被限制在亲水区(PVA)中。同时,相当多的水分子也扩散到疏水区(OTS)进行蒸发。(e)PVA区域中水膜的平均厚度和总平均相互作用能。(f)在相同的蒸发持续时间后,对于不同的OTS表面覆盖率,亲水性和疏水性区域分别贡献的蒸发水分子数量。


综上,该研究团队通过调节水凝胶表面的润湿状态,制备了亲水/疏水混合的表面,实现了超快水蒸发速率。该性能来源于亲水区和疏水区的协同作用。合理设计表面润湿性这一策略还可以应用于其他材料,用于与能量、水、环境相关的各项应用。


水凝胶在水资源领域的更多文章可见:

Nature Reviews Materials, 5, 388 (2020)

ACS Materials Letters, 2, 671 (2020)

Advanced Materials, 32, 1907061 (2020)

Science Advances, 5, eaaw5484 (2019)

Accounts of Chemical Research, 52, 3244 (2019)

Advanced Materials, 31, 1806446 (2019)

Nature Nanotechnology, 13, 489 (2018).


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Tailoring Surface Wetting States for Ultrafast Solar-Driven Water Evaporation

Youhong Guo, Xiao Zhao, Fei Zhao, Zihao Jiao, Xingyi Zhou, Guihua Yu

Energy Environ. Sci., 2020, 13, 2087, DOI: 10.1039/D0EE00399A


作者简介


余桂华,美国德克萨斯大学奥斯汀分校材料科学与工程系,机械系终身教授,英国皇家化学学会会士(FRSC)和皇家物理学会会士(FInstP)。


余桂华教授课题组的研究重点是新型功能化纳米材料的合理设计和合成,尤其是对能源和环境凝胶材料的开创性研究,对其化学和物理性质的表征和探索,以及推广其在能源,环境和生命科学领域展现重要的技术应用。目前已在Science, Nature, Nature Reviews Materials, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Science Advances, PNAS, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Accounts of Chemical Research, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Energy & Environmental Sciences, Chem, Joule, Nano Letters, ACS Nano, Nano Today, Mater. Today 等国际著名刊物上发表论文180余篇,论文引用30,000余次,H-index 87。


现任 ACS Materials Letters 副主编,是近二十个国际著名化学和材料类科学期刊的顾问编委,如Chemical Society Reviews (RSC), ACS Central Science, Chemistry of Materials (ACS), Chem, Cell Reports Physical Science (Cell Press), Nano Research (Springer), Scientific Reports (Nature Publishing), Energy Storage Materials (Elsevier), Science China-Chemistry, Science China-Materials (Science China Press), Energy & Environmental Materials (Wiley-VCH)等。


余桂华

https://www.x-mol.com/university/faculty/37838

课题组链接

https://yugroup.me.utexas.edu


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